Expériences dynamiques de drainage minier acide avec du sulfate immobilisé au lignite activé de Rhodopseudomonas spheroides

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 8783 (2022) Citer cet article

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Visant le problème que le traitement du drainage minier acide (DMA) par la méthode biologique des bactéries sulfato-réductrices (SRB) est sensible au pH, aux ions métalliques, au sulfate et à la source de carbone. Des particules de SRB immobilisées au lignite (SRB-LP) et des particules de SRB immobilisées au lignite activées par Rhodopseudomonas (R. spheroides) (R-SRB-LP) ont été préparées en utilisant la technologie d'immobilisation microbienne avec SRB, R. spheroides et le lignite comme substrats principaux. Les colonnes expérimentales dynamiques 1 # et 2 # ont été construites avec SRB-LP et R-SRB-LP comme charges, respectivement, pour étudier l'effet de réparation dynamique de SRB-LP et R-SRB-LP sur AMD. Le mécanisme de la DMLA traitée avec des particules RL-SRB a été analysé par microscopie électronique à balayage (SEM), spectromètre infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) et adsorption d'azote à basse température. Le résultat a montré que la combinaison de R. spheroides et de lignite pouvait fournir en continu une source de carbone pour le SRB, de sorte que les taux d'élimination les plus élevés de SO42−, Cu2+ et Zn2+ dans AMD par R-SRB-LP étaient de 93,97 %, 98,52 % et 94,42 %, respectivement, et la valeur de pH la plus élevée était de 7,60. L'effet de réparation dynamique du R-SRB-LP sur la DMLA était significativement meilleur que celui du SRB-LP. Les résultats de la caractérisation ont indiqué qu'après la réaction R-SRB-LP, les groupes fonctionnels de -OH et la grande structure du cycle benzénique dans le lignite ont été brisés, la structure du lignite a été détruite et la surface spécifique était 1, 58 fois plus grande qu'avant la réaction. Il a illustré que R. spheroides fournissait une source de carbone pour le SRB en dégradant le lignite. La forte activité SRB dans R-SRB-LP, SRB peut co-traiter AMD avec du lignite, de sorte que l'effet de traitement dynamique de R-SRB-LP sur AMD est significativement meilleur que celui de SRB-LP.

L'exploitation des ressources en charbon joue un rôle important dans le développement industriel, mais une grande quantité de drainage minier acide (DMA) sera générée lors de l'excavation du charbon en raison de l'oxydation des minerais sulfurés [comme la pyrite (FeS2)]1. AMD a un pH bas, des concentrations élevées de sulfate et d'ions métalliques. S'il est rejeté avec un traitement inapproprié, il peut constituer une grave menace pour l'environnement et la santé humaine2. Jusqu'à présent, le traitement de la DMLA est principalement divisé en méthodes de neutralisation, d'adsorption et microbiologiques3. Le coût de la méthode de neutralisation est relativement élevé et une grande quantité de boues contenant de l'eau sera produite au cours du processus4. Bien que la méthode d'adsorption ait un bon effet d'élimination sur le cation métallique mais n'est pas idéale sur le sulfate.

La méthode de traitement microbien est non seulement peu coûteuse et facile à obtenir, mais également efficace pour éliminer les sulfates et les ions de métaux lourds de la DMLA. Dans le traitement microbien de la DMLA, les bactéries sulfato-réductrices (SRB) en tant qu'organismes représentatifs ont suscité des recherches et des applications approfondies5. Muhammad et al.6 ont montré que dans des conditions appropriées, le SRB pouvait survivre dans un environnement contenant du sulfate et divers ions métalliques, et la réaction de réduction pouvait réduire de 87 à 100 % le fer, le plomb, le cuivre, le zinc et l'aluminium. Sahinkaya et al.7 ont découvert que le taux final de réduction des sulfates pouvait atteindre 90 % dans un réacteur MBR sulfato-réducteur lorsque le SRB était inoculé dans les eaux usées avec une concentration en sulfate de 2 000 mg/L et une DCO/sulfate de 0,75. Le SRB est un procaryote vivant en milieu anaérobie. SRB peut utiliser le sulfate comme accepteur d'électrons, H2 et une molécule organique (comme l'alcool, l'acide acétique) comme donneur d'électrons, et il peut réduire le sulfate en S2-, HS- et H2S par effet de réduction d'aliénation. Le S2− réduit se combine avec des ions métalliques pour former une précipitation de sulfure métallique8. Le SRB est utilisé pour le traitement AMD a non seulement une efficacité de réaction élevée et un faible coût de réaction, mais peut également recycler des métaux précieux tels que le fer et le cuivre sous forme de sulfure métallique9. Mais la méthode biologique traditionnelle présente certains problèmes, tels que la souche est facilement lavable, vulnérable aux faibles pH et aux ions métalliques10.

La technologie d'immobilisation microbienne est une méthode pour concentrer fortement les cellules microbiennes contre certains chocs externes en utilisant l'interception de gel et la protection du biofilm11,12. La méthode d'enrobage par adsorption, en tant que technologie d'immobilisation composite, utilise l'agent d'enrobage comme structure de squelette de base des particules immobilisées, et les particules sont remplies de la matrice d'adsorption. Il résout non seulement efficacement les problèmes de faible résistance mécanique, de grande résistance au transfert de masse et de faible taux d'élimination des polluants de la technologie d'immobilisation unique, mais fournit également le support d'adsorption pour les bactéries et améliore la capacité de transfert de masse pour permettre aux organismes de mieux se reproduire13. Cependant, les particules immobilisées ont besoin de sources de carbone supplémentaires pour maintenir l'activité SRB. Les sources de carbone organique telles que le glucose ont des coûts économiques élevés et ne conviennent pas pour de grandes quantités de traitement de la DMLA. Par conséquent, trouver un matériau de substrat capable d'améliorer la valeur du pH de l'AMD, d'adsorber les ions de métaux lourds et de fournir des sources de carbone pour le SRB de manière économique et continue est la clé pour réaliser la réparation économique et efficace de l'AMD par SRB.

Les réserves de lignite sont abondantes en Chine et se caractérisent par une exploitation minière pratique et à faible coût. Le lignite est riche en noyau benzénique aromatique et en structures pétrolières de type groupe fonctionnel, telles que les hydrocarbures aliphatiques, les hydrocarbures aromatiques, les chaînes ramifiées de carbone et d'oxygène14. Ces groupes fonctionnels peuvent subir des réactions chimiques telles que l'échange d'ions, la coordination et la complexation avec des ions métalliques pour obtenir l'effet d'adsorption15. Bao et al.16 ont montré que l'efficacité d'élimination du Cu2+ par le lignite atteignait 67,84 mg/g. M. Ucurum et al.17 ont trouvé que la capacité optimale d'adsorption du lignite pour le Pb2+ était de 29,92 mg/g. Bien que le lignite soit économique, facile à obtenir et ait une bonne capacité d'adsorption, la source de carbone utilisée par SRB est une matière organique à petites molécules comme l'éthanol et l'acide acétique. La structure macromoléculaire contenue dans le lignite ne peut pas être utilisée comme source de carbone par SRB. L'approvisionnement en source de carbone ne peut être réalisé uniquement en utilisant le lignite comme substrat. Cependant, les ponts oxygène et les groupes fonctionnels contenant de l'oxygène dans le lignite peuvent être métabolisés par des bactéries de fermentation pour obtenir des sources de carbone disponibles pour les micro-organismes tels que l'acide fumarique, l'acide propionique, l'acide acétique, le CO2 et le H218. Rhodopseudomonas spheroides (R. spheroides) est une bactérie photosynthétiquement fermentée qui vit largement dans les rivières et les mers, elle se caractérise par un accès facile et une capacité métabolique élevée19. Liu et al.20 ont démontré que les R. spheroides ont un certain effet de dégradation du lignite. Xu et al.21 ont montré que R. spheroides pouvait dégrader les polymères aromatiques du lignite en substances de faible poids moléculaire et en d'autres substances. En raison du cycle de croissance des bactéries, il peut maintenir son activité pendant un certain temps, de sorte que R. spheroides peut décomposer en continu le lignite, ce qui peut répondre à la durabilité de l'approvisionnement en source de carbone. Dans le même temps, le lignite et R. spheroides sont faciles à obtenir, ce qui est conforme à l'économie de source de carbone lorsqu'il s'agit de grandes quantités de DMA. De plus, le lignite lui-même a une bonne capacité d'adsorption, ce qui peut fournir un environnement approprié pour les cellules biologiques afin de favoriser la croissance des micro-organismes et d'améliorer l'efficacité d'élimination des polluants.

Compte tenu de ce phénomène selon lequel, au cours de la DMLA traitée par la méthode microbienne, les micro-organismes sont faciles à perdre, l'influence d'un pH bas et des métaux lourds entraîne une faible efficacité de traitement, une utilisation non durable et non économique des sources de carbone traditionnelles. Sur la base de la technologie d'immobilisation microbienne, le SRB, le lignite et R. spheroides ont été utilisés comme principales matières premières pour fabriquer des particules SRB immobilisées au lignite (SRB-LP) et des particules SRB immobilisées au lignite activé par R. spheroides (R-SRB-LP). Une expérience dynamique a été mise en place pour étudier l'efficacité de R. spheroides décomposant le lignite pour fournir en continu une source de carbone pour le SRB et l'efficacité du traitement AMD mettant le lignite comme substrat coopérant avec le SRB en utilisant la méthode d'adsorption-enrobage. Le mécanisme du R-SRB-LP traitant la DMLA a été exploré par une analyse de caractérisation. Enfin, un nouveau procédé est obtenu, qui peut fournir une source de carbone pour le SRB de manière économique et continue, réduire davantage l'influence de la DMLA sur la SRB par la capacité d'adsorption et améliorer l'effet de la SRB sur le traitement de la DMLA. Cette étude fournira une nouvelle idée pour l'immobilisation microbienne dans le traitement de la DMLA.

Des échantillons ont été prélevés à Datong, dans la province du Shanxi. Les échantillons de lignite ont été broyés, tamisés à une taille neutre de 75 μm, lavés, séchés et scellés.

Rhodopseudomonas spheroides a été acheté auprès de Hangzhou Lidong Company et enrichi en milieu liquide Fannier dans des conditions de 30 °C et pH 7. La configuration spécifique de la solution Fannier était de 0,50 g/L K2HPO4, 1 g/L NH4Cl, 0,20 g/L MgCl2, 1 g/L NaCl, 5 g/L NaHCO3, 1 g/L extrait de levure, 121 °C, stérilisé pendant 30 min.

Un SRB auto-détachant (le numéro d'enregistrement NCBI est MT804386) avec une forte capacité à métaboliser le SO42− a été utilisé pour l'expérience. Le SRB a été inoculé dans un milieu de type Starkey modifié et enrichi en continu dans un incubateur biochimique (Shanghai Huitai Instrument Company, LRH-250) dans des conditions de 35 °C et pH 7. Le milieu a été changé tous les 5 jours jusqu'à l'apparition de H2S et d'un précipité noir22. La composition du milieu de type Starkey modifié était de 1 g/L d'extrait de levure, 4 g/L d'éthanol, 0,10 g/L d'acide ascorbique, 0,50 g/L de K2HPO4, 2 g/L de MgSO4·7H2O, 0,50 g/L de Na2SO4, 1 g/L de NH4Cl, 0,10 g/L de CaCl2·H2O, 1,20 g/L (NH4)2F e(SO4)2−·6H2O, 121 °C, stérilisé pendant 30 min. Les médicaments de cette étude ont été achetés auprès de Tianjin Fuchen Company, qui étaient tous des réactifs analytiques.

L'AMD est basée sur la fabrication simulée de la concentration mesurée de polluants dans l'AMD d'une zone minière de la ville de Huludao, province du Liaoning, avec des concentrations de pH 4, SO42−, Cu2+, Zn2+, Ca2+ et Mg2+ de 816 mg/L, 10 mg/L, 20 mg/L, 100 mg/L et 50 mg/L respectivement. AMD a été préparé quotidiennement, 1L à chaque fois.

Selon la précédente étude du groupe23, SRB-LP et R-SRB-LP ont été préparés selon le rapport optimal (fraction massique de 3 % de lignite, 10 % de SRB) et (fraction massique de 3 % de lignite, 10 % de SRB, 10 % de R. spheroides) respectivement. Tout d'abord, 9% d'alcool polyvinylique et 0,5% d'alginate de sodium ont été dissous dans de l'eau distillée, maintenus sous scellé à température ambiante pendant 24 h jusqu'à ce qu'ils soient suffisamment gonflés, puis agités en continu dans un bain-marie à température constante (Hangzhou Hengyi instrument technology effective company, modèle HH-4) à 90 ° C jusqu'à ce qu'aucune bulle ne soit produite. Le lignite a ensuite été lentement ajouté au gel à une température de bain-marie de 40°C et entièrement agité jusqu'à homogénéité sans bulles. Et puis, les matériaux ci-dessus ont été retirés et scellés dans la pièce, et une fois refroidis à 37 ± 1 ° C, ajouter la solution bactérienne (SRB-LP avec solution concentrée SRB uniquement, R-SRB-LP avec R. spheroides et solution concentrée SRB) et bien agité jusqu'à ce qu'il n'y ait plus de bulles d'air. Ensuite, le mélange de gel a été aspiré avec une pompe péristaltique (Shanghai Kachuaner Fluid Technology Company, modèle STP-F01A) et directement déposé dans une solution d'acide borique saturée à 2 % de CaCl2 à pH 6. La réticulation a été effectuée avec un agitateur magnétique (Jintan District Xicheng Xinrui instruments, modèle JJ-1A) à une vitesse d'agitation de 100 tr/min et les particules immobilisées ont été retirées après 4 h, la taille des particules est d'environ 0,5 cm. Rinçage avec du sérum physiologique à 0,90 %, puis l'eau de surface a été aspirée, et cette opération a été répétée trois fois pour former SRB-LP et R-SRB-LP, respectivement. Les particules ont été activées avec un milieu de type Starkey modifié sans composants organiques pendant 12 h en milieu anaérobie avant utilisation.

Le dispositif de test dynamique est illustré à la Fig. 1 et se compose de deux ensembles de colonnes dynamiques d'un diamètre de 54 mm et d'une hauteur de 500 mm.

Dispositif expérimental.

Les couches supérieure et inférieure ont été placées avec du sable de quartz de 50 mm avec une granulométrie de 3 à 5 mm, la couche intermédiaire de la colonne 1 # était de 250 mm SRB-LP et la couche intermédiaire de la colonne 2 # était de 250 mm R-SRB-LP. La colonne 1 # a été définie comme groupe vide et la colonne 2 # comme groupe expérimental. La vanne d'entrée a été ouverte et l'AMD a été alimenté en continu de bas en haut à un débit de 0,398 mL/min. Trois groupes de dispositifs expérimentaux ont été mis en place, et la température était la température ambiante (25 °C) pendant 30 jours. Les échantillons d'eau de l'eau entrante et de l'eau effluente de deux colonnes dynamiques ont été prélevés à 8h du matin tous les jours, et les échantillons d'eau ont été filtrés à travers une membrane filtrante de 0,45 μm, puis mesurés les concentrations de SO42−, Zn2+ et Cu2+, le pH, la libération de DCO et la valeur ORP. Le pH de la solution a été mesuré par la méthode de l'électrode de verre (GB 6920-86), la concentration de SO42– a été mesurée par la méthode spectrophotométrique au chromate de baryum (HJ/T 342-2007), les concentrations de Cu2+, Zn2+ ont été mesurées par la méthode du spectrophotomètre atomique à flamme (GB/T 9723-2007), la valeur ORP a été déterminée par la méthode de l'électrode au glycol (GB/T 9354-1999) et le C La DO a été mesurée par la méthode de spectrophotométrie à extinction rapide (HJ/T 399-2007). L'efficacité d'élimination a été calculée en utilisant w = (C0 − C1)/C0 × 100 %, où w représente le taux d'élimination des polluants, %. C0 représente la concentration initiale de polluant, mg/L. C1 représente la concentration du polluant après traitement, mg/L.

La cinétique de réduction du SO42− et la cinétique d'adsorption du Zn2+ ont été étudiées.

Expérience de cinétique de réduction du SO42− : 816 mg/L d'eaux usées sulfatées avec un pH de 4 ont été préparées. R-SRB-LP a été ajouté aux eaux usées à un rapport solide sur liquide de 1:10, et une oscillation continue a été effectuée dans un agitateur à 30 ° C et 150 tr/min. La concentration de SO42− a été mesurée à 1, 3, 5, 7, 9, 12, 18, 21, 24, 30, 36, 48, 72, 96, 120 h.

Expérience de cinétique d'adsorption de Zn2+ : 20 mg/L de Zn2+ avec un pH de 4 ont été préparés. R-SRB-LP a été ajouté aux eaux usées à un rapport solide sur liquide de 1:10, et une oscillation continue a été effectuée dans un agitateur à 30 ° C et 150 tr/min. La concentration de Zn2+ a été mesurée à 1, 3, 5, 7, 9, 12, 18, 21, 24, 30, 36, 48, 72, 96, 120 h.

Pour explorer le mécanisme de la DMLA réparée par des particules immobilisées, la morphologie des particules avant et après la réaction a été caractérisée par un microscope électronique à balayage JSM 7200F (SEM, produit au Japon), les groupes fonctionnels de surface des particules avant et après la réaction ont été analysés par le spectromètre infrarouge à transformée de Fourier Niligao IN10 (FTIR, produit aux États-Unis), et les changements de la surface spécifique des particules avant et après la réaction ont été analysés par un analyseur Mac ASAP2460 (produit aux États-Unis) en utilisant l'adsorption de N2 et désorption.

La figure 2 fournit les changements des valeurs du potentiel d'oxydo-réduction (ORP) au cours de la réaction. Les valeurs ORP pourraient initialement refléter la force de l'activité SRB. Il a été rapporté que SRB croît vigoureusement lorsque la valeur ORP est de - 50 à - 300 mV24. L'ORP moyen dans la colonne 1 # était de 246 mV. Dans la première étape, l'ORP dans la colonne 1 # était compris entre 200,78 et 174,71 mV, ce qui montre que l'activité SRB était faible. Le SRB est un organisme hétérotrophe et son métabolisme a besoin du soutien d'une source de carbone. À ce stade, le pH était adapté à la croissance du SRB, la concentration d'ions métalliques ne menaçait pas l'activité du SRB, mais l'activité du SRB était faible, ce qui indique que la matière organique de la colonne 1 # ne pouvait pas fournir un grand nombre de croissance du SRB, et la matière organique limitée pourrait provenir de la solution bactérienne ajoutée lors de la préparation des particules. Aux deuxième et troisième étapes, l'ORP est passé de 288,33 mV à 299,73 mV, ce qui montre que la matière organique de la solution bactérienne était pleinement utilisée et que le SRB était presque complètement inactivé.

Modifications des valeurs ORP dans les colonnes dynamiques 1# et 2#.

La figure 3 montre que la courbe de la colonne 2 # était inférieure à 1 # et que l'ORP était compris entre - 50 mV et - 300 mV du jour 5 au jour 19, ce qui indique que la croissance du SRB dans la colonne 2 # était meilleure que celle de la colonne 1 #. Sous la condition de ne pas ajouter de source de carbone, la colonne 1# a maintenu l'activité de SRB pendant seulement 5 jours avec une faible activité due au manque d'approvisionnement continu en source de carbone. Cependant, le SRB dans la colonne 2# est resté actif et avait une activité relativement élevée. Cela prouve que les sphéroïdes de R. pourraient dégrader le lignite pour former de petites matières organiques moléculaires et fournir une source de carbone pour le SRB. Dans la première étape, l'ORP est passé de 187,16 mV à - 98,83 mV. Il a été rapporté que l'activité du SRB est liée au pH, qui convient le mieux à la croissance du SRB à 6–7,5025. À ce stade, le pH de la solution a progressivement augmenté jusqu'à cette plage et la source de carbone était suffisante, de sorte que la croissance de SRB allait de mieux en mieux. Dans la deuxième étape, l'ORP est passé de − 149,14 à − 15,18 mV. A ce stade, la source de carbone était suffisante et le pH était adapté à la croissance du SRB, mais l'activité du SRB a diminué en raison de l'inhibition de Cu2+ et Zn2+ sur le SRB. Dans la troisième étape, l'ORP est passé de 49,03 mV à 278,60 mV. À ce stade, le taux de désactivation du SRB a été accéléré en raison du faible pH, de la toxicité des concentrations élevées de Cu2+ et Zn2+ et du manque de source de carbone.

Libération COD dans les colonnes dynamiques 1# et 2#.

La figure 3 montre l'évolution de la teneur en DCO dans l'effluent des colonnes 1# et 2#. Le SRB consomme de la DCO dans le processus de réduction du SO42−, Liu et Vossoughi et al.26,27 ont montré que la réduction de 1 g de SO42− par le SRB nécessitait 0,67 g de DCO. La DCO moyenne de l'effluent de la colonne 1# était de 428,20 mg/L. La DCO de l'effluent est passée de 423,62 à 646,72 mg/L dans la première étape. La plupart de ces DCO provenaient du rejet de lignite28. D'après l'ORP de la colonne 1 #, on peut voir que l'activité du SRB est faible en raison du manque de source de carbone à ce stade, ce qui indique que le SRB ne peut pas utiliser efficacement la matière organique libérée par le lignite. Dans la deuxième et la troisième étape, la DCO de l'effluent a diminué de 472,99 à 54,01 mg/L. La capacité du lignite à libérer de la matière organique était limitée, le lessivage de la DCO était de moins en moins important, donc la DCO des effluents diminuait.

La DCO moyenne de l'effluent de la colonne 2# était de 428,20 mg/L. Kunlanit et al.29 ont indiqué que la DCO était libérée lorsque les matériaux de la biomasse étaient décomposés par des micro-organismes de fermentation anaérobie, de sorte que la libération de DCO dans la colonne 2# était principalement attribuée à la dégradation métabolique du lignite par R. spheroides. Dans la première étape, la DCO de l'effluent de la colonne 1 # est passée de 160,23 à 383,58 mg/LR spheroides a pu décomposer le lignite pour fournir une source de carbone pour la croissance du SRB. Selon l'ORP, la croissance du SRB a progressivement atteint un état vigoureux à ce stade et a consommé de plus en plus de source de carbone. Alors que la DCO de l'effluent augmentait à ce moment, ce qui pourrait indiquer que l'activité de R. spheroides allait de mieux en mieux. Dans la deuxième étape, la DCO de l'effluent est passée de 516,42 à 669,71 mg/L. A partir du 15ème jour, la DCO de l'effluent tend à être stable et se stabilise progressivement à environ 680 mg/L. A ce stade le SRB était dans un état d'inhibition par les ions métalliques, la source de carbone consommée serait réduite. La COD est restée plate, indiquant que la capacité à produire une source de carbone a diminué dans le système à partir du jour 18. Cela peut être dû à une activité réduite des sphéroïdes de R.. Quan30 et al. ont découvert que les ions métalliques pouvaient inhiber l'activité de R. spheroides. En raison de la capacité réduite du lignite à adsorber les ions métalliques à ce stade, les ions métalliques se sont accumulés dans le système et ont causé des effets toxiques sur les sphéroïdes de R.. Bien que la capacité du système à produire du carbone ait diminué à partir du jour 18, il ressortait clairement de la courbe 2# qu'une quantité suffisante de carbone était produite pour soutenir la croissance du SRB. Au troisième stade, la DCO est passée de 358,03 à 18,25 mg/L. À ce stade, l'adsorption des métaux lourds par le lignite était saturée et l'accumulation d'ions métalliques dans le système augmentait, entraînant l'inactivation progressive de R. spheroides et la réduction de la production de source de carbone. Étant donné que la croissance de SRB nécessite une source de carbone, l'absence d'une source de carbone dans la troisième étape était l'un des facteurs contribuant à la mort de SRB.

La figure 4 montre l'effet des colonnes 1# et 2# sur l'amélioration du pH. Le pH moyen de l'effluent de la colonne 1# était de 5,88. Dans la première étape, le pH était compris entre 6,39 et 6,63. On peut voir à partir de l'ORP et de la COD que le SRB dans la colonne 1 # n'avait presque aucune activité en raison de l'absence de source de carbone. Par conséquent, la lente augmentation du pH dépendait principalement du lignite, indiquant que le lignite a la capacité de réguler le pH, ce qui est cohérent avec les résultats de Dong31. Le lignite peut libérer de l'alcalinité pour se combiner avec H+ en solution pour augmenter le pH. Dans les deuxième et troisième étapes, le pH de l'effluent est passé de 6,39 à 4,14. La diminution du pH était principalement due au fait que la charge négative libérée par le lignite avait tendance à saturer avec la combinaison de H+, et la capacité à réguler le pH devenait de plus en plus faible.

Effet d'amélioration du pH dans les colonnes dynamiques 1# et 2#.

Le pH moyen de l'effluent de la colonne 2# était de 6,4 et le pH le plus élevé était de 7,60. Le pH de l'effluent de la première étape se situait entre 7,24 et 7,60. Le pH de l'effluent de la colonne 2# était plus élevé que celui de la colonne 1# parce que H+ n'était pas seulement neutralisé par les substances alcalines libérées par le lignite, en raison de la dégradation du lignite par R. spheroides fournissait en continu une source de carbone pour le SRB et maintenait son activité, plus de H+ était consommé par le SRB sous forme d'électron. L'existence d'un grand nombre de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène actif à la surface du lignite rend le lignite chargé négativement. La combinaison de H+ et chargé négativement peut améliorer le pH de la solution. À partir de la colonne 1 #, le pH ne pouvait être élevé à environ 6,50 que par adsorption de lignite dans la première étape, cette plage de pH était adaptée à la survie du SRB, de sorte que le lignite pouvait supprimer l'inhibition de l'acide sur le SRB et améliorer l'activité du SRB, ce qui était compatible avec l'ORP. A ce stade, la capacité d'adsorption du lignite était forte, l'activité SRB était améliorée et la consommation de H+ était augmentée, donc l'effet de l'amélioration du pH était bon.

Dans la deuxième étape, le pH de l'effluent est passé de 7,11 à 6,20. A ce stade, en raison de la charge négative limitée contenue dans le lignite, l'effet d'élimination de H+ a diminué. Cependant, à partir de la colonne 1 #, on peut voir que le pH pourrait être augmenté à environ 6 par adsorption de lignite. C'était dans la plage de croissance appropriée du SRB, l'existence de lignite pouvait également maintenir la stabilité du système de pH. Selon ORP et SO42−, l'activité de SRB a montré une tendance à la baisse, qui a été causée par l'inhibition des ions métalliques sur SRB. Au fur et à mesure que l'activité du SRB diminuait, de moins en moins de H + pouvaient être consommés sous forme d'électrons par le SRB, et l'alcalin libéré par le lignite était progressivement neutralisé par le H +, l'effet de l'amélioration du pH devenait de plus en plus mauvais à partir de la deuxième étape.

Dans la troisième étape, le pH de l'effluent est passé de 5,61 à 4,35. Comme la neutralisation de H+ par le lignite à ce stade avait tendance à se saturer, celui-ci perdait progressivement sa capacité à élever le pH, rendant le pH système et son instabilité. Dans des conditions acides (pH <5), des concentrations élevées de protons conduiraient à une pression de diffusion élevée dans la membrane cellulaire des micro-organismes32, plus d'énergie est utilisée pour extraire les protons de la membrane par la force motrice des protons pour maintenir la valeur de pH interne, moins d'énergie est utilisée pour la croissance cellulaire33, le pH à ce stade affecte l'activité SRB. En raison de la réduction de la capacité de neutralisation H + du lignite et de la réduction de la consommation d'électrons causée par l'inactivation du SRB, le pH dans le système a diminué.

La figure 5 montre l'effet de la suppression de SO42− par les colonnes dynamiques 1# et 2#. Notre expérience précédente28 a montré que le lignite n'avait pas la capacité d'éliminer le SO42−, de sorte que l'élimination du SO42− par le système dépendait principalement de la réduction du SRB. Le SO42− peut également réagir à l'activité du SRB. Le taux moyen d'élimination du SO42− de la colonne 1# était de 3,61 %. Dans la première étape, le taux d'élimination du SO42− a diminué de 21,39 % à 0. En raison de l'absence de la source de carbone dans la colonne 1#, le SRB n'est resté actif que quelques jours et ne pouvait durer que quelques jours, de sorte que le SO42− réduit par le SRB par réduction anaérobie était moindre. L'élimination du SO42− dans les deuxième et troisième étapes était de 0, ce qui indiquerait également que le SRB a été désactivé à ce stade, conformément aux conclusions de l'étape de la valeur ORP.

Taux d'élimination du SO42- dans les colonnes dynamiques 1# et 2#.

Le taux d'élimination moyen du SO42− dans la colonne 2# était de 59,08 % et le taux d'élimination le plus élevé était de 93,97 %. Dans la première étape, le taux d'élimination du SO42− est passé de 68,79 à 93,97 %. À ce stade, à mesure que l'environnement du système réactionnel atteignait progressivement les conditions de confort du SRB, l'activité du SRB augmentait progressivement, de sorte que le taux d'élimination du SO42− augmentait progressivement. Dans la deuxième étape, le taux d'élimination du SO42− est passé de 87,23 à 54,61 %. Bien que l'activité du SRB soit restée bonne à ce stade, en raison de l'inhibition des ions métalliques, l'activité du SRB a été affectée, de sorte que le taux d'élimination du SO42− a diminué. De plus, les sulfures métalliques générés par les ions métalliques et S2− étaient adsorbés en surface par le lignite, ce qui incrusterait les micro-organismes, limitant le transfert de masse entre les réactifs et les enzymes microbiennes, et rendant finalement l'élimination du sulfate moins efficace34. Dans la troisième étape, le taux d'élimination du SO42− est passé de 9,93 à 4,26 %. En raison du manque de source de carbone dans le système, le pH a diminué et les ions métalliques accumulés ont eu des effets toxiques sur le SRB, le SRB a progressivement perdu son activité, de sorte que le taux d'élimination du SO42− était faible.

La figure 6 montre l'effet des colonnes 1# et 2# sur l'élimination de Cu2+ et Zn2+. Les taux d'élimination moyens de Cu2+ et Zn2+ par la colonne 1# étaient respectivement de 58,87 % et 47,05 %. Dans la première étape, le taux d'élimination de Cu2+ par la colonne 1# était de 94,80 % à 89,59 % et le taux d'élimination de Zn2+ était de 75,76 % à 72,49 %. L'élimination des ions métalliques à ce stade dépendait principalement de l'adsorption du lignite, qui possède un grand nombre de groupes fonctionnels aérobies à sa surface, et ces groupes fonctionnels peuvent se chélater avec des ions métalliques pour les adsorber à la surface35. De plus, selon KspCu(OH)2 = 2,2 × 10–20 et KspZn(OH)2 = 1,2 × 10–17, certains des ions métalliques ont été éliminés sous forme d'hydroxyde à mesure que le pH augmentait36. Dans la troisième étape, l'efficacité d'élimination de Cu2+ a diminué de 83,64 à 10,78 % et celle de Zn2+ de 56,13 à 13,75 %. Au cours des étapes intermédiaires et tardives de la réaction, les sites d'adsorption sur la surface du lignite se sont progressivement réduits jusqu'à la saturation d'adsorption, et l'effet d'élimination de Cu2+ et Zn2+ a continué à diminuer.

Effets d'élimination de Cu2+ et Zn2+ dans les colonnes dynamiques 1# et 2#.

Les taux d'élimination moyens de Cu2+ et Zn2+ par la colonne 2# étaient de 69,76 % et 67,91 %, respectivement, et les taux d'élimination les plus élevés étaient de 98,52 % et 97,03 %. Dans la première étape, l'efficacité d'élimination de Cu2+ était de 96,28 à 98,52 % et l'efficacité d'élimination de Zn2+ était de 89,22 à 94,42 %. L'élimination de Cu2+ et Zn2+ était plus forte dans la colonne 2# que dans la colonne 1# car l'élimination biologique des ions métalliques était présente dans la colonne 2# en plus de l'adsorption de lignite. R. spheroides peut détruire la structure du lignite et augmenter les sites d'adsorption du lignite pour adsorber plus d'ions métalliques37. Li et al.38 ont découvert que l'effluent S2- était inférieur à 1 mg/L à un pH supérieur à 6,5 pendant l'effet du pH sur S2- dans le test de traitement AMD, indiquant que la précipitation des ions sulfate avec des ions métalliques était facile à des conditions de pH plus élevées. Selon le pH, dans la première étape, le pH pourrait être augmenté à environ 7,3 par l'effet synergique du lignite et du SRB. Par conséquent, Zn2+ et Cu2+ dans le système pourraient être combinés avec S2− réduit et éliminés sous forme de CuS et ZnS39. Dans le même temps, le SRB a pu adhérer à la surface du lignite pour former un biofilm, et un grand nombre de polymères extracellulaires (EPS) ont été générés. Beech et al.40 ont découvert que les bactéries elles-mêmes favorisent la liaison des métaux à S2- lorsqu'il y avait moins de sulfure métallique en solution, les parois cellulaires et le polymère extracellulaire (EPS) étaient capables de lier les métaux accélérant ainsi la formation de solides. Par conséquent, l'élimination de Cu2+ et Zn2+ par la colonne 2# à ce stade était efficace.

Dans la deuxième étape, l'efficacité d'élimination de la colonne 2# a diminué de 92,57 % à 55,39 % pour Cu2+ et de 83,64 % à 55,39 % pour Zn2+. Kieu et al.41 ont indiqué qu'une concentration d'ions de métaux lourds de 6,0 à 7,5 mg/L pouvait inhiber la croissance de SRB ; au-dessus de 7,5 mg/L, la concentration en ions de métaux lourds était la concentration toxique pouvant entraîner la mort de SRB. À ce stade, en raison des sites d'adsorption limités à la surface du lignite, les propriétés d'adsorption du lignite pour Cu2+ et Zn2+ ont progressivement diminué et les ions métalliques se sont progressivement accumulés. Bien que la source de carbone soit suffisante à ce stade, le pH pourrait être augmenté jusqu'à environ 6,50 sous l'action combinée du lignite et du SRB, ce qui n'aurait pas un grand impact sur l'activité du SRB et la formation de sulfate métallique. L'activité du SRB a été réduite par l'inhibition et le poison des ions métalliques. L'adsorption des ions métalliques par le lignite a diminué, et en même temps, l'activité affaiblie du SRB a entraîné la réduction de S2-, les sulfures métalliques générés ont diminué, de sorte que l'efficacité d'élimination de Cu2+ et Zn2+ a diminué.

Dans la troisième étape, l'efficacité d'élimination de Cu2+ a diminué de 23,42 % à 10,78 % et l'efficacité d'élimination de Zn2+ a diminué de 42,75 % à 28,62 %. A ce stade, les performances d'adsorption du lignite ont tendance à être saturées, et les ions métalliques adsorbés diminuent. L'accumulation d'ions métalliques a eu un effet toxique plus grave sur le SRB. Ainsi, ce stade de SRB en raison du pH et de la toxicité des métaux, du manque de source de carbone, de l'activité de SRB a diminué, de S2-réduit. Dans le même temps, on peut voir à partir du pH que le lignite ne peut pas maintenir la stabilité du système de pH à ce stade, ce qui a affecté la formation de sulfures métalliques. Ainsi, l'efficacité d'élimination de Cu2+ et Zn2+ par la colonne 2# était faible.

Les études cinétiques sont cruciales pour déterminer le taux de réduction dynamique (adsorption) et contrôler le mécanisme de réduction (adsorption). Une cinétique d'ordre zéro, une cinétique de premier ordre, une cinétique de pseudo-premier ordre et une cinétique de pseudo-second ordre ont été utilisées pour simuler la relation entre le taux de réduction (adsorption) et le temps de SO42- et de Zn2+, respectivement.

Dans la formule, Ct représente la concentration de SO42− au temps t (h), mg/L. C0 représente la concentration initiale de SO42−, mg/L. k0 représente la constante de vitesse de réaction d'ordre zéro, mg·L−1·h−1. k1 représente la constante de vitesse de réaction du premier ordre, h−1. qe est la quantité d'adsorption à l'équilibre d'adsorption, mg g-1. qt est la quantité d'adsorption lorsque le temps d'adsorption est le temps t (min), mg g-1. k3 est la constante de vitesse de réaction cinétique du pseudo-premier ordre, min−1. k4 est la constante de vitesse de réaction cinétique du pseudo-second ordre, g (mg-1 min-1).

Le diagramme d'ajustement cinétique est illustré à la Fig. 7. (a) En tant qu'ajustement cinétique d'ordre zéro de la réduction de SO42-. (b) En tant qu'ajustement cinétique de premier ordre de SO42-. (c) En tant qu'adaptation cinétique de pseudo-premier ordre de Zn2+, et (d) en tant qu'adaptation cinétique de pseudo-second ordre de Zn2+. Selon les résultats d'ajustement linéaire, les paramètres dynamiques et le coefficient de corrélation de l'évaluation sont présentés dans le tableau 1.

Ajustement cinétique. (a) Cinétique d'ordre zéro de réduction de SO42−. (b) Cinétique de premier ordre du SO42−. (c) Cinétique de pseudo-premier ordre de Zn2+. (d) Cinétique de pseudo-second ordre de Zn2+.

De toute évidence, dans la cinétique de réduction du SO42−, R2 (0,991) de la cinétique de premier ordre était supérieur à R2 (0,941) de la cinétique d'ordre zéro, indiquant que le modèle de cinétique de réaction de premier ordre était plus adapté au processus de réduction du SO42− par SRB dans R-SRB-PL. La réduction du SO42− est principalement affectée par les accepteurs d'électrons, et le principal processus d'élimination du SO42− dans les eaux usées est la réduction de l'aliénation SRB. Dans la cinétique d'adsorption du Zn2+, la cinétique de pseudo second ordre R2 est supérieure à la cinétique de pseudo premier ordre R2. Il est indiqué que la cinétique de pseudo-second ordre est plus adaptée au processus d'adsorption des ions métalliques par R-SRB-PL, et le partage d'électrons ou le transfert d'électrons peut exister dans le processus d'adsorption des ions métalliques par R-SRB-PL.

Les résultats du SEM sont présentés à la Fig. 8. À la fin de l'expérience dynamique, SRB-LP et R-SRB-LP ont été séchés et les changements de morphologie des particules avant et après la réaction ont été explorés par balayage SEM. Il n'y a pas eu de changement significatif dans l'état de surface du lignite SRB-LP, indiquant que le SRB seul ne pouvait pas dégrader le lignite. Après la réaction R-SRB-LP, un grand nombre de fissures et de pores sont apparus à la surface du lignite, et la matière organique qui ne pouvait pas être dégradée par R. spheroides a été précipitée à la surface du lignite. Ces résultats ont montré que R. spheroides pouvait détruire la structure du lignite et améliorer la capacité d'adsorption.

Images SEM de SRB-LP et R-SRB-LP. ( a ) Image SEM de SRB-LP avant traitement AMD. ( b ) Image SEM de SRB-LP après traitement AMD. ( c ) Image SEM des particules R-SRB-LP avant le traitement AMD. ( d ) Image SEM de R-SRB-LP après traitement AMD.

Afin d'étudier plus avant les changements des groupes fonctionnels de surface du lignite dans SRB-LP et R-SRB-LP, les particules SRB-LP et les particules R-SRB-LP avant et après la réaction ont été détectées par FTIR, et les résultats sont présentés à la Fig. La position de 2918,62 cm−1 appartenait à la vibration d'étirement antisymétrique des alcanes C–H. Le pic à 1615,16 cm-1 était la vibration d'étirement du benzène C=C44. Les pics de position de 1433 cm−1 et 1340 cm−1 étaient le pic d'asymétrie -CH3, le pic de flexion planaire CH2 ou le pic de vibration du squelette benzénique45. La position 1112,66 cm-1 est attribuée au pic de vibration d'étirement C – O saturé dans les alcools tertiaires. Les pics à 829,28 cm-1, 663,21 cm-1 représentaient les vibrations d'étirement des substituants C – H dans la structure du cycle benzénique.

Tracés FTIR de SRB-LP et R-SRB-LP avant et après le traitement de la DMLA. ( a ) FTIR de SRB-LP avant et après réaction. (b) FTIR de SRB-LP avant et après réaction.

On peut voir sur la figure 9a que dans SRB-LP, la position du pic n'a changé que légèrement, indiquant que la structure du lignite dans SRB-LP n'a pas été détruite dans une large plage. La réduction des positions des pics autour de 3414,87 cm-1, 2918,62 cm-1, 1615,16 cm-1, 1112,66 cm-1, 829,28 cm-1, 663,21 cm-1 peut être due au remplacement de certains groupes fonctionnels dans le lignite par des ions métalliques avec H+ tout au long du processus, entraînant une réduction de certains groupes fonctionnels et conduisant à une réduction des positions des pics.

On peut voir sur la figure 9b que dans R-SRB-LP, la position du pic a considérablement changé, non seulement le pic a diminué mais aussi le pic a disparu, ce qui indique que la structure de lignite dans R-SRB-LP a été détruite. L'intensité maximale à 3414,87 cm-1 et 1615,16 cm-1 a diminué, ce qui indique que lors de la dégradation du lignite par R. spheroides, la structure de -OH et du cycle benzénique dans la structure du lignite a été détruite. La diminution au voisinage de 2918,62 cm−1 indique que R. spheroides pourrait rompre la liaison C–C dans la structure moléculaire du lignite, brisant ainsi les chaînes latérales des cycles aromatiques, certains alcanes et oléfines dans la structure du lignite. La disparition des pics à 829,28 cm-1, 663,21 cm-1 a été attribuée à l'effet de substitution des cations métalliques.

En raison de l'absence de R. spheroides dans SRB-LP, il y avait peu de différence dans la position du pic avant et après la réaction, alors qu'il y avait R. spheroides dans R-SRB-LP, la différence de position du pic avant et après la réaction était grande et le pic a disparu. Cela montre que R. spheroides peut décomposer le lignite et détruire la structure du lignite.

Les surfaces spécifiques de SRB-LP et de R-SRB-LP sont comparées comme indiqué dans le tableau 2. Comme le montre le tableau 1, la surface spécifique BET et la surface spécifique de Langmuir n'ont pas beaucoup changé après la réaction SRB-LP. Cependant, la surface spécifique BET de R-SRB-LP après réaction était de 1,58 fois celle d'avant la réaction et la surface spécifique de Langmuir était de 1,53 fois celle d'avant la réaction. Cela indiquait que R. spheroides modifiait la structure de surface du lignite. Certains groupes fonctionnels ont été dissous, augmentant ainsi le nombre de vides à la surface du lignite. La surface spécifique a augmenté et les performances d'adsorption du lignite ont été améliorées.

La figure 10 montre la quantité d'adsorption de R-SRB-LP en fonction de la pression relative obtenue à partir des résultats du test. Cette isotherme d'équilibre d'adsorption était cohérente avec l'isotherme de type II, qui indiquait que le processus d'adsorption du lignite sur les ions métalliques était un processus d'adsorption réversible multicouche libre. Les points abrupts de cette isotherme sont compris entre 0,05 et 0,10, indiquant la quantité d'adsorption saturée d'une seule molécule, ce qui équivaut à l'achèvement de l'adsorption d'une seule couche de molécule. La courbe d'adsorption des particules R-SRB-LP après réaction était toujours supérieure avant réaction, ce qui a également prouvé que les performances d'adsorption des particules R-SRB-LP après réaction étaient meilleures qu'avant réaction.

Conclusion de l'isotherme d'équilibre d'adsorption R-SRB-LP.

En construisant des colonnes dynamiques 1 # et 2 # remplies de SRB-LP et R-SRB-LP, la faisabilité de la décomposition du lignite par R. spheroides comme source de carbone SRB et l'effet de traitement du R-SRB-LP sur la DMLA ont été discutés. Il est prouvé que le traitement R-SRB-LP de la DMLA réalise non seulement l'économie et la durabilité de la source de carbone, mais résiste également à l'influence de facteurs externes tels que le pH et les métaux lourds, et a un bon effet de réparation sur la DMLA. R-SRB-LP répare AMD par capacité d'adsorption de lignite et réduction anaérobie SRB, il a une certaine valeur d'application pour traiter un grand nombre d'AMD.

Les résultats des tests ont montré que l'activité SRB dans la colonne 1# était faible et que le temps de survie était court car il n'y avait pas d'apport continu de source de carbone. Dans les mêmes conditions, l'activité SRB dans la colonne 2 # était bonne et le temps de survie était long, indiquant que la combinaison de R. spheroides et de lignite pouvait fournir en continu une source de carbone pour SRB.

Les efficacités d'élimination les plus élevées de SO42−, Cu2+ et Zn2+ par colonne 2# étaient de 93,97 %, 98,52 % et 94,42 %, respectivement, et la valeur de pH la plus élevée était de 7,60, ce qui indique que R-SRB-LP peut résister à l'influence de l'environnement externe sur SRB, il a donc un bon effet de réparation sur AMD.

Les résultats de caractérisation par SEM, FTIR et adsorption d'azote à basse température ont montré que l'état de lignite des particules de SRB-LP après réaction était similaire à celui avant réaction. Après la réaction des particules R-SRB-LP, la structure de surface du lignite a été détruite et les groupes fonctionnels tels que -OH et la grande structure du cycle benzénique dans le lignite ont été brisés, et la surface spécifique après réaction était de 1,58 fois celle avant réaction. Il a été prouvé que R. spheroides fournissait une source de carbone pour le SRB en dégradant le lignite et améliorait la capacité d'adsorption du lignite.

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Cet article a été financé par la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (41672247) ; Soutien au programme de jeunes talents « Rejuvenating Liaoning Talents » de la province du Liaoning (XLYC1807159) ; Projet soutenu par l'équipe d'innovation disciplinaire de l'Université technique du Liaoning (numéro de projet : LNTU20TD-21) ; Projet du Département de l'éducation du Liaoning (LJKZ0324).

Collège de génie civil, Université technique du Liaoning, Fuxin, Chine

Junzhen Di, Yiming Ma, Mingjia Wang, Yanrong Dong, Saiou Fu et Hanzhe Li

Qingdao Peak Vision Sponge City Construction Engineering Co., Qingdao, Chine

Zhenyu Gao

Qingdao Rongchuang Yacht Industry Investment Co., Qingdao, Chine

Xiaotain Xu

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JD a conçu l'expérience. YM et MW ont réalisé les expériences et rédigé le manuscrit principal. ZG et XX ont trié les données. YD et SF ont révisé le manuscrit. HL a rassemblé les données expérimentales. Tous les auteurs ont révisé le manuscrit.

Correspondance à Junzhen Di.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Di, J., Ma, Y., Wang, M. et al. Expériences dynamiques de drainage minier acide avec traitement de particules de bactéries sulfato-réductrices immobilisées au lignite activé par Rhodopseudomonas spheroides. Sci Rep 12, 8783 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-12897-9

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Reçu : 10 décembre 2021

Accepté : 06 mai 2022

Publié: 24 mai 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-12897-9

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