Roman de soi | Nanning Paon Pride Co., Ltd

Rapports scientifiques volume 5, Numéro d'article : 15744 (2015) Citer cet article

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Les technologies conventionnelles de purification des eaux usées consomment de grandes quantités d'énergie, tandis que l'abondante énergie chimique et les ressources nutritives contenues dans les eaux usées sont gaspillées dans ces processus de traitement. Une cellule microbienne de récupération des nutriments (MNRC) a été développée pour tirer parti de l'énergie contenue dans les eaux usées, afin de simultanément purifier les eaux usées et récupérer les ions nutritifs. Lorsque les eaux usées circulaient entre les chambres anodiques et cathodiques du MNRC, les matières organiques (COD) étaient éliminées par les bactéries tandis que l'ammonium et le phosphate (NH4+-N et PO43−-P) étaient récupérés par le champ électrique qui était produit en utilisant l'énergie in situ dans les eaux usées sans apport d'énergie supplémentaire. Les efficacités d'élimination des eaux usées étaient > 82 % pour la DCO, > 96 % pour le NH4+-N et > 64 % pour le PO43−-P dans tous les cycles opérationnels. Simultanément, les concentrations de NH4+ et PO43− dans la chambre de récupération ont augmenté respectivement de plus de 1,5 et 2,2 fois par rapport aux concentrations initiales dans les eaux usées. Le MNRC fournit une preuve de concept en tant qu'approche durable et autonome pour une purification efficace des eaux usées et la récupération des nutriments dans un système bioélectrochimique complet.

Les pénuries mondiales d'eau et les crises de ressources causées par l'explosion démographique sont devenues des préoccupations cruciales pour le développement de la société humaine au cours de plusieurs décennies. Les chercheurs se sont concentrés sur l'exploration de nouvelles sources d'eau, d'énergie et de nutriments ; cependant, la réutilisation de l'eau et la récupération des ressources et de l'énergie des eaux usées sont encore plus importantes et durables, car les eaux usées contiennent des nutriments et une énergie chimique abondants et fournissent une ressource en eau réutilisable1. Les traitements conventionnels des eaux usées se sont principalement concentrés sur la purification plutôt que sur la récupération des ressources. Le processus le plus couramment utilisé, le processus aérobie/anoxique/aérobie (A2O), est principalement utilisé pour l'élimination de la DCO et des nutriments, mais pas pour leur récupération. Les technologies de traitement conventionnelles gaspillent donc les nutriments et l'énergie chimique contenus dans les eaux usées, tout en consommant simultanément de grandes quantités d'électricité dans le processus d'aération. Les chercheurs ont fait de grands efforts pour explorer les technologies réalisables dans les tentatives de récupération des ressources et de l'énergie contenues dans les eaux usées. Il a été rapporté que l'adsorption utilisant plusieurs types de sorbants pouvait séparer le phosphate des eaux usées2. L'échange d'ions, qui agissait comme un processus réversible, pouvait être utilisé pour récupérer à la fois l'ammonium et le phosphate3,4. Une approche courante et pratique consiste à récupérer simultanément l'ammonium et le phosphate sous forme de struvite dans les réservoirs de digestion des boues où le phosphore est rejeté dans la liqueur à partir des biosolides enrichis en phosphore rejetés par les usines de traitement des eaux usées municipales5,6,7. L'enrichissement du phosphore des eaux usées en boues activées pourrait être réalisé par le groupe d'organismes accumulant les polyphosphates (PAO) dans des conditions anaérobies et aérobies alternées. Cependant, ce processus d'enrichissement biologique est généralement associé à une consommation d'énergie. Par conséquent, il serait important que le nutriment puisse être récupéré de manière rentable et directement à partir des eaux usées sans apport d'énergie supplémentaire.

Les systèmes bioélectrochimiques (BES) sont une nouvelle technologie de traitement des eaux usées qui peut oxyder des substances dans les eaux usées et générer simultanément de l'électricité ou produire des composés précieux à l'aide de bactéries bioélectriquement actives8,9,10,11,12,13. Les BES typiques comprennent les piles à combustible microbiennes (MFC) qui génèrent de l'électricité14,15,16,17,18, les cellules d'électrolyse microbienne (MEC) qui produisent de l'hydrogène19,20,21 et les cellules de dessalement microbiennes (MDC) qui dessalent l'eau saumâtre à l'aide de paires de membranes échangeuses de cations et d'anions22,23,24,25,26. L'émergence du MDC représente un nouveau domaine dans l'utilisation de l'énergie électrique dérivée de l'énergie des eaux usées pour réaliser la migration directe des ions chargés et donc le dessalement de l'eau. Il a révélé la possibilité que les nutriments sous forme ionique dans les eaux usées puissent également être entraînés à travers les membranes à l'intérieur d'un BES. Plusieurs études sur l'élimination des nutriments via BES ont montré le potentiel de cette application27. Les BES basés sur la configuration MEC qui ont permis d'éliminer les nutriments avec la production d'hydrogène ont montré une excellente performance d'élimination lorsqu'une tension externe appropriée a été appliquée28,29,30. Une approche récemment signalée, appelée R2-BES, tente de récupérer les éléments nutritifs des eaux usées31. Les ammoniums ont été migrés hors des eaux usées par la force motrice de la bioélectricité tandis que les phosphates ont été échangés avec des hydroxyles générés dans une réaction cathodique. Le R2-BES pourrait atteindre le résultat souhaité avec des tensions externes appropriées appliquées.

Inspirée du concept de MDC, une technologie nouvellement développée, appelée cellule de récupération des nutriments microbiens (MNRC) est présentée ici, pour une élimination efficace simultanée de la DCO et des nutriments ainsi que la récupération in situ des ions ammonium et phosphate, entraînée par l'énergie dans les eaux usées. Dans le MNRC, une membrane échangeuse de cations est positionnée près de la chambre anodique et une membrane échangeuse d'anions est positionnée près de la chambre cathodique, formant ainsi une chambre de récupération entre les membranes. Lorsque les eaux usées sont recirculées entre l'anode et la cathode, les ions ammonium et les ions phosphate sont poussés dans la chambre de récupération depuis les côtés anode et cathode, respectivement, par la force motrice de la bioélectricité générée à partir des eaux usées. Les performances d'élimination de la DCO, de l'ammonium et du phosphate ont été examinées et le processus de récupération a été étudié en détail pour révéler l'étendue de la concentration des nutriments et de la compétition de migration des ions dans le MNRC.

Les réacteurs MNRC dupliqués se composaient chacun de trois chambres : une chambre anodique, une chambre de récupération et une chambre cathodique (Fig. 1). Les eaux usées synthétiques, qui servaient d'électrolyte, étaient remises en circulation entre l'anode et la cathode. La solution de récupération, qui a reçu les ions nutritifs migrés des eaux usées, a été mise en circulation individuellement. Le MNRC a efficacement réduit les concentrations de COD, NH4+-N et PO43−-P dans les eaux usées synthétiques sur un cycle de fonctionnement de 24 h (Fig. 2A). L'effluent contenait DCO < 37 mg/L, NH4+-N < 0,6 mg/L et PO43−-P < 2,2 mg/L lorsque les MNRC fonctionnaient avec différentes concentrations de solutions de récupération (solution de NaCl à 0, 164 et 328 mg/L). Les éliminations de ces polluants étaient> 90% pour la DCO,> 97% pour NH4 + -N et> 64% pour PO43--P dans chaque expérience (Fig. 2B). Ces résultats confirment que les eaux usées synthétiques pouvaient être bien purifiées dans le MNRC lorsque les concentrations initiales des solutions de récupération variaient dans une certaine plage. Cependant, les performances d'élimination montraient toujours des disparités entre les trois concentrations de solution de récupération. Les éliminations les plus élevées de COD (92 %), NH4+-N (99 %) et PO43−-P (71 %) ont été obtenues simultanément avec une solution de récupération contenant 164 mg/L de NaCl. Dans cette expérience, la DCO a été réduite de 369 mg/L à 30 mg/L, le NH4+-N a été réduit de 23,8 mg/L à 0,3 mg/L et le PO43−-P a été réduit de 6,4 mg/L à 1,8 mg/L. Les résultats d'élimination différents pour différentes concentrations de solution de récupération peuvent être causés par un équilibre entre la résistance interne du MNRC et les diffusions d'ions dans la chambre de récupération. Lorsque la concentration de la solution de récupération a été augmentée, la conductivité était plus élevée, entraînant une résistance interne plus faible et une production de courant plus élevée. Cependant, avec une solution de récupération plus concentrée, la diffusion de Na+ et Cl− de la chambre de récupération vers les chambres d'électrodes serait renforcée, entraînant un flux de courant opposé et donc un effet néfaste sur la production globale de courant. Par conséquent, la concentration de la solution de récupération pourrait être optimisée pour obtenir le courant maximal, ce qui conduirait à une efficacité optimale d'élimination des contaminants. Les concentrations de Na+ et Cl− dans la solution de récupération de NaCl à 164 mg/L étaient similaires à celles des eaux usées synthétiques et ainsi la diffusion indésirable des ions a pu être minimisée et les éliminations les plus élevées de COD, NH4+-N et PO43−-P ont été obtenues.

Schéma (A) et photographie (B) de la cellule de récupération des nutriments microbiens (MNRC) ; AEM : membrane échangeuse d'anions ; CEM : membrane échangeuse de cations.

Concentrations dans les eaux usées synthétiques initiales et traitées (A) et éliminations (B) de DCO, NH4+-N et PO43−-P, en utilisant des solutions de récupération contenant 0, 164 et 328 mg/L de NaCl dans un cycle opérationnel de 24 h.

Le NH4 + -N et le PO43 - -P ont été efficacement concentrés dans la solution de récupération après que le MNRC a été utilisé pendant un test de concentration complet de 120 h, composé de cinq cycles opérationnels (Fig. 3A). Les concentrations de NH4+-N dans la solution de récupération sont passées de 0 à 35,7 mg/L et 37,8 mg/L à la fin des premier et deuxième essais de concentration respectivement. Comme la concentration initiale de NH4+-N dans les eaux usées synthétiques était de 23,8 mg/L, ces résultats indiquent que NH4+-N pourrait être entraîné dans la solution de récupération et concentré à 1,5 fois. Pendant ce temps, la concentration de PO43−-P dans la solution de récupération a atteint 16,0 et 14,2 mg/L à la fin des premier et deuxième tests de concentration, soit 2,5 et 2,2 fois la concentration initiale dans les eaux usées synthétiques (6,4 mg/L). Les concentrations de DCO dans les solutions de récupération ont été mesurées comme étant inférieures à la limite de détection, ce qui confirme que les membranes échangeuses d'ions ont empêché la plupart des matières organiques dans les chambres d'électrodes de polluer la solution de récupération. Ces résultats démontrent que le MNRC pouvait collecter et concentrer NH4+-N et PO43--P simultanément dans la solution de récupération sans contamination COD détectée.

Concentrations de NH4+-N et PO43−-P dans la solution de récupération (A), éliminations de COD, NH4+-N et PO43−-P dans les eaux usées (B) et génération actuelle des MNRC dupliqués (appelés MNRC-1 et MNRC-2) (C) dans deux tests de concentration répétés.

Les pentes des courbes de concentration pour NH4+-N et PO43--P ont diminué pendant le test de concentration, indiquant un ralentissement de la récupération des ions. Le processus de récupération était piloté par l'énergie électrique et obstrué par la diffusion des ions de la chambre de récupération vers les chambres d'électrodes (sens de migration opposé au processus de récupération). La performance de sortie actuelle était reproductible dans chaque cycle opérationnel, démontrant que la force motrice est restée relativement constante pendant les tests de concentration (Fig. 3C). Lorsqu'il est alimenté avec des eaux usées synthétiques fraîches avec un substrat suffisant (COD) et un pH neutre, le MNRC pourrait générer un courant maximal reproductible d'environ 0,4 mA (0,56 A/m2). L'efficacité d'élimination stable de la DCO pour chaque cycle opérationnel était cohérente avec les performances de production de courant répétables (Fig. 3B). Les changements de pH de l'électrolyte étaient également reproductibles pour chaque cycle opérationnel, passant de 6,8 à ~ 4,0 (informations complémentaires, Fig. S1). Comme la génération actuelle était reproductible, la diffusion est probablement le principal facteur de ralentissement de la récupération des nutriments. Lorsque les ions nutritifs se sont accumulés dans la chambre de récupération, la diffusion des ions entraînée par des gradients de concentration accrus à travers les membranes compense partiellement le processus de récupération. D'autres types d'ions, notamment Na+, H+, Cl− et SO42−, ont continué à migrer des chambres d'électrodes vers la chambre de récupération et ont complété le rôle des ions nutritifs pour conduire le courant interne (les données et l'analyse ont été présentées dans la section suivante). La concentration maximale a été atteinte lorsque la force motrice du champ électrique était égale à celle des gradients de concentration des ions nutritifs à travers les membranes. Pour obtenir une concentration plus élevée de nutriments dans la chambre de récupération, le courant MNRC doit être favorisé, par exemple en utilisant des eaux usées contenant une DCO plus élevée, en agrandissant le réacteur ou en améliorant la structure du réacteur, comme l'utilisation de chambres plus minces pour réduire la résistance de la solution.

Les efficacités d'élimination de la DCO, du NH4+-N et du PO43−-P étaient > 82 %, > 96 % et > 64 %, respectivement, dans les 10 cycles opérationnels au cours des deux tests de concentration (Fig. 3B). Cela indique que la récupération continue de NH4+-Ns et de PO43−-Ps dans la solution de récupération a facilité l'élimination régulière des eaux usées synthétiques. La quantité totale d'élimination moyenne de PO43−-P dans les deux tests de concentration était de 1,9 ± 0,1 mg, avec une récupération totale de 1,2 ± 0,1 mg. Ce résultat montre qu'environ 63% du PO43--P éliminé a été récupéré dans la solution de récupération. Les performances d'élimination de NH4 + -N sont restées élevées tout au long des tests de concentration (Fig. 3B). Les quantités totales moyennes d'élimination et de récupération de NH4+-N dans les deux essais de concentration étaient de 11,6 ± 0,1 mg et 2,8 ± 0,1 mg. Cela indique que le NH4+-N qui diffusait dans la solution de récupération, entraîné par le champ électrique, ne représentait que 24 % de la quantité totale éliminée, alors que plus des trois quarts du NH4+-N était éliminé par d'autres voies. La chromatographie d'échange d'anions a montré que les concentrations de NO3- et NO2- étaient inférieures aux limites détectables et, par conséquent, la présence de ces ions n'a pas pu être confirmée. Le résultat du contrôle abiotique montre que les concentrations de NH4+-N et de PO43−-P dans l'effluent des eaux usées étaient presque les mêmes que dans les eaux usées initiales (Informations complémentaires, Fig. S2). En revanche, le résultat de l'expérience de contrôle en circuit ouvert montre que, même sans production de courant, environ 60 % de NH4+-N et 16 % de PO43--P ont été éliminés. C'était probablement via la bio-absorption de micro-organismes dans les chambres d'électrodes et les tubes de circulation du MNRC, l'adsorption physique, la précipitation chimique ou l'encrassement de la membrane, etc. De plus, la nitrification et la dénitrification pourraient avoir lieu dans la chambre cathodique et entraîner ainsi la perte d'azote. Les bilans de masse globaux et les mécanismes d'élimination des nutriments seront étudiés plus en détail à l'avenir pour illustrer la voie à suivre pour améliorer les performances de ce système.

Les concentrations de tous les types d'ions, à l'exception de H +, dans les eaux usées synthétiques ont été réduites après que le MNRC a terminé un cycle opérationnel (Fig. 4A). Les cations dans les eaux usées à 0 h comprenaient 1,70 mM NH4+, 1,22 mM Na+ et 2 × 10−4 mM H+ (selon le pH, 6,8). Après 24 h de fonctionnement, 1,67 mM de NH4+ et 0,66 mM de Na+ ont été éliminés, tandis que 0,1 mM de H+ ont été gagnés pour équilibrer la charge électrique. Les tests anioniques ont montré 1,97 mM Cl−, 0,20 mM orthophosphate (appelé PO43−) et 0,32 mM SO42− dans les eaux usées initiales, avec 0,57 mM (Cl−), 0,06 mM (PO43−) et 0,05 mM (SO42−) restant après 24 h. Au début et à la fin d'un cycle opérationnel, les charges électriques totales des cations étaient égales à celles des anions dans les eaux usées synthétiques. Ces résultats indiquent que le MNRC pourrait éliminer le NH4+, le PO43− et d'autres ions des eaux usées. En plus de l'élimination de NH4+ (98 %) et de PO43 (70 %) discutée ci-dessus, 54 % de Na+, 71 % de Cl− et 84 % de SO42− ont également été éliminés des eaux usées synthétiques.

Distributions d'ions dans les eaux usées au début et à la fin du premier cycle de fonctionnement lors d'un test de concentration (A) et distributions d'ions dans la solution de récupération au début et à la fin du premier cycle de fonctionnement et à la fin du test de concentration (B).

Les concentrations de tous les types d'ions dans la solution de récupération ont continué d'augmenter tout au long du test de concentration de 120 h (Fig. 4B). Après les 24 h initiales (c'est-à-dire à la fin du premier cycle de fonctionnement), les concentrations de cations ont augmenté de 1,18 mM pour Na+, 0,78 mM pour NH4+ et 0,74 mM pour H+, tandis que celles des anions ont augmenté de 1,63 mM pour Cl−, 0,21 mM pour PO43− et 0,27 mM pour SO42− dans la solution de récupération. Ces résultats ont montré que la migration de Na+ était plus rapide que celle de NH4+ et que l'ordre de migration compétitif des anions était Cl− > PO43− > SO42− dans les conditions utilisées dans cette expérience. H+ était considéré comme équilibrant la charge électrique et ses changements de concentration ne sont pas discutés plus en détail ici. Après 120 h, les quantités totales récupérées de ces ions étaient de 6,04 mM Na+, 2,70 mM NH4+, 1,35 mM H+, 8,06 mM Cl−, 0,52 mM PO43− et 0,49 mM SO42− dans la solution de récupération. Les incréments de Na+ et Cl− à 120 h étaient de 5,1 et 4,9 fois ceux des premières 24 h, démontrant que ces deux ions ont maintenu un taux constant de migration des eaux usées synthétiques vers la solution de récupération tout au long du test de concentration. Cependant, les concentrations finales de NH4+, PO43− et SO42− étaient de 3,5, 2,5 et 1,9 fois celles du premier cycle opérationnel, ce qui indique que les taux de migration de ces ions ont diminué dans la dernière partie du test de concentration. La conductivité molaire, le rayon, la mobilité et la concentration de chaque ion, en combinaison avec l'intensité du champ électrique et la sélectivité d'échange de la membrane, étaient des facteurs affectant les processus de migration dans les solutions et à travers les membranes32,33. D'autres études seront menées pour mieux comprendre les caractéristiques de la migration compétitive. Il convient de mentionner que les quantités de récupération d'ions étaient inférieures aux quantités d'élimination pour tous les types d'ions examinés au MNRC, avec des pertes de : 11 % Na+, 77 % NH4+, 42 % Cl−, 27 % PO43− et 51 % SO42−. Ces pertes d'ions peuvent être dues à la bio-absorption, à l'adsorption, à la précipitation, à l'encrassement de la membrane ou à une erreur de mesure, etc. Les mécanismes des pertes d'ions seront étudiés plus en détail à l'avenir.

Différents types d'ions ainsi que NH4+-N et PO43−-P dans le MNRC ont été transférés à travers des membranes échangeuses d'ions (Fig. 5). Les rapports de demande de charge totale étaient de 50 % pour les cations et de 49,2 % pour les anions, ce qui indique que l'efficacité de transfert de charge du MNRC était de 99,2 %. La migration de NH4+ a nécessité 15,5 % de la charge totale, ce qui était inférieur à celui de Na+ (23,4 %) et supérieur à celui de H+ (11,1 %). Pendant ce temps, le rapport de demande de charge de PO43− était de 6,3 %, ce qui était le plus bas par rapport à ceux de 32,3 % pour Cl− et 10,6 % pour SO42−. Na+ et Cl− occupaient chacun la capacité de transfert électrique la plus élevée du MNRC parmi tous les cations et anions. Les résultats sont attribués aux effets combinés des caractéristiques ioniques (telles que la taille, la charge et la concentration), du champ électrique et de la sélectivité d'échange membranaire, comme indiqué dans la section précédente. Ainsi, la compétition entre les ions souhaités (NH4+ et PO43−) et les autres ions sera étudiée plus avant pour obtenir des performances de récupération plus élevées. De plus, le transfert de H+, qui était utilisé pour équilibrer le pH de la solution, nécessitait également des charges électriques remarquables et, par conséquent, des méthodes efficaces de stabilisation de l'acidité pourraient favoriser la collecte de NH4+.

Rapport de demande de charge de chaque type d'ion dans la solution de récupération au cours d'un cycle opérationnel de 24 h.

Le MNRC développé dans cette étude est une preuve de concept qui pourrait permettre simultanément la purification des eaux usées et la récupération des nutriments sans apport d'énergie supplémentaire. Les concentrations de COD, NH4+-N et PO43−-P dans l'effluent du MNRC ont été efficacement réduites par rapport à celles de l'influent, tandis que NH4+-N et PO43−-P ont été concentrés dans la solution de récupération. Les ions nutritifs concentrés dans la solution de récupération pourraient bénéficier d'une récupération supplémentaire de NH4+-N et PO43− -P (par exemple la production de struvite)6,34. Une fois les nutriments récupérés, la solution de récupération restante qui contient principalement du NaCl pourrait être réutilisée dans les MNRC pour concentrer le NH4+ et le PO43− dans les processus de récupération ultérieurs. Ainsi, la solution de récupération peut être recyclée pour récupérer en continu les nutriments des eaux usées. Il a été signalé qu'un MFC combiné à la formation de struvite dans l'effluent de l'anode pouvait produire de la struvite à partir des ions nutritifs dans les eaux usées lorsque des types spécifiques d'eaux usées avec une concentration en nutriments plus élevée, comme l'urine ou les eaux usées de porc, étaient appliqués35,36. La formation de struvite a été déterminée par les concentrations de magnésium, d'ammonium et de phosphate5. Par conséquent, des concentrations plus élevées d'ions nutritifs pourraient favoriser la production de struvite et éviter l'ajout de sel de magnésium. Contrairement aux rapports précédents, le MNRC pourrait obtenir une solution de récupération avec de l'ammonium et du phosphate concentrés par rapport à ceux des eaux usées initiales, ainsi le type d'eaux usées objectif pourrait être étendu aux eaux usées municipales.

La résistance interne d'un BES est relativement élevée lors du traitement des eaux usées municipales à faible conductivité. Dans la configuration du MNRC, la chambre anodique était remplie de charbon actif granulaire et la chambre cathodique était aussi fine que possible pour minimiser la résistance interne. Dans un BES, une solution tampon était toujours utilisée pour améliorer la conductivité et équilibrer le pH de l'électrolyte, tandis que la consommation de solution tampon pouvait augmenter le coût de fonctionnement dans l'application pratique. Pour éviter l'ajout de tampon, le mode de recirculation a été choisi pour réaliser la neutralisation acido-basique en utilisant les H+ et OH− générés par les réactions d'électrodes elles-mêmes, ce qui avait été tenté dans un précédent travail37. Sur la base des approches ci-dessus, le système MNRC pourrait fonctionner efficacement dans des conditions de faible conductivité sans solution tampon.

Les eaux usées réelles contiennent les substances organiques chargées. Dans certaines études de traitement des eaux usées précédemment rapportées basées sur le système BES, des molécules organiques chargées peuvent également migrer à travers les membranes échangeuses d'ions38,39. Compte tenu de l'application pratique de ce système, une construction MNRC abiotique a été exploitée sous un courant appliqué de 5 mA pour traiter les eaux usées réelles prélevées dans une station d'épuration locale (Gaobeidian, Pékin, Chine). La concentration de COD dans la solution de récupération a été mesurée à ~ 1 mg/L après cette expérience. Ce résultat indique que les fractions organiques chargées (acide humique, etc.) dans les eaux usées domestiques réelles pourraient migrer dans la solution de récupération mais en faible quantité avec les conditions expérimentales du système MNRC. La grande taille moléculaire et le poids des molécules organiques chargées pourraient être la raison de ce résultat. En outre, à un pH relativement bas des eaux usées et de la solution de récupération (Informations complémentaires, Fig. S1), les principales espèces d'acide humique et de bicarbonate se présentent sous des formes moléculaires à charge neutre40, de sorte que leur migration en compétition avec les ions nutritifs peut être relativement faible. Des recherches supplémentaires sur les eaux usées réelles sont nécessaires pour étudier l'équilibre dynamique entre le NH4+ concentré et le PO43− et d'autres types d'ions dans la solution de récupération pendant l'exploitation à long terme.

La preuve de concept du MNRC a réalisé la récupération des nutriments en utilisant l'énergie contenue dans les eaux usées. Cependant, les concentrations de NH4+ et PO43− atteintes dans la solution de récupération n'étaient pas suffisamment élevées. Étant donné que le courant est la force motrice de la migration de tous les ions, le courant généré par le MNRC doit être favorisé pour améliorer la concentration et l'élimination des nutriments. Les approches pour augmenter la production actuelle comprennent l'agrandissement de l'échelle du réacteur, l'optimisation de la configuration (comme l'utilisation de chambres plus minces) et l'optimisation des conditions de fonctionnement (débit de solution, etc.). En outre, lorsque les eaux usées visées contenaient des concentrations élevées d'ions nutritifs (par exemple l'urine humaine diluée) et de DCO, la production actuelle du MNRC devait augmenter et le taux et l'étendue de la récupération pourraient être améliorés30. De plus, le rapport volumique de l'électrolyte et de la solution de récupération peut affecter les concentrations finales de N et P dans la solution de récupération. Ce ratio était de 2:1 dans la présente étude. Lorsque ce rapport augmente, les résultats de concentration peuvent être améliorés car les ions nutritifs peuvent s'accumuler dans un plus petit volume de solution de récupération. Une étude précédente sur un MDC empilé a prouvé que le plus petit volume de solution pouvait accumuler une concentration plus élevée de sel41. L'effet du rapport volumique sur les performances d'élimination et de récupération des nutriments sera étudié plus en détail à l'avenir.

Les efficacités coulombiques étaient relativement faibles (allant de 7% à 15%), indiquant que l'énergie chimique contenue dans les eaux usées n'était pas pleinement utilisée dans le processus de production d'électricité. Elle a probablement été causée par le contact des eaux usées avec l'oxygène dans la chambre cathodique et la consommation de DCO de microorganismes qui ne participaient pas à la production actuelle. Le résultat de l'expérience de contrôle en circuit ouvert démontre que sans production de courant, environ 66 % de la DCO a été consommée par le métabolisme des micro-organismes (à la fois dans les chambres d'électrodes et le système de tubes) (Informations complémentaires, Fig. S2). Pour améliorer l'efficacité coulombique, des études futures chercheront à optimiser la configuration et le mode de fonctionnement du MNRC. Le processus de transfert d'ions doit également être étudié pour révéler la compétitivité de NH4+-N et PO43−-P avec d'autres types d'ions, pour mieux utiliser la puissance électrique par le MNRC et produire ainsi des produits utiles.

Chaque chambre d'un MNRC était un cube de Plexiglas, avec un diamètre intérieur de 3,0 cm. Les largeurs de ces trois chambres étaient de 3 cm (anode), 0,5 cm (récupération) et 0,5 cm (cathode) et les volumes effectifs de ces chambres étaient de 21,2 ml (anode), 3,6 ml (récupération) et 3,6 ml (cathode). La chambre anodique et la chambre de récupération étaient séparées par une membrane échangeuse de cations (CEM, Ultrex CMI7000, Membrane International Inc.). La chambre de récupération et la chambre cathodique étaient séparées par une membrane échangeuse d'anions (AEM, Ultrex AMI-7001, Membrane International Inc.). La chambre anodique était remplie de charbon actif granulaire (~ 1 mM de diamètre, ~ 2 à 5 mM de longueur, Beijing Chunqiudingsheng Environmental Science and Technology Co. Ltd., Chine)42 pour contenir des biofilms électriquement actifs et servir d'anode du MNRC. Une maille en titane a été ajoutée dans la chambre anodique, contre le CEM, pour servir de collecteur de courant anodique. La cathode à air était constituée d'un tissu de carbone (30 % d'imperméabilité à l'humidité) avec 0,5 mg/cm2 de catalyseur au platine et quatre couches de diffusion en polytétrafluoroéthylène (PTFE)43. Un séparateur en fibre de verre (1,0 mM d'épaisseur, DC1,0, Jiafu Co., Chine) a été placé contre la cathode à air44,45. Les eaux usées synthétiques ont été recirculées d'un récipient de 100 ml vers la chambre anodique, puis vers la chambre cathodique et de nouveau vers le récipient. Le tube reliant les chambres anodique et cathodique mesurait 30 cm de long, comme dans un précédent rapport37. La solution de récupération a été mise en circulation en continu entre un récipient de 50 ml et la chambre de récupération, via un tube d'environ 50 cm de long. Les débits de circulation de l'électrolyte et de la solution de récupération sont restés les mêmes dans toutes les expériences.

Le charbon actif granulaire utilisé dans la chambre anodique a été inoculé à partir d'un MFC opéré pendant 6 mois. L'électrolyte était une eau usée synthétique qui imitait une eau usée domestique typique, contenant (par litre d'eau déminéralisée) : 0,4 g de glucose, 0,020 g de NaH2PO4·2H2O, 0,021 g de Na2HPO4·12H2O, 0,089 g de NH4Cl, 0,016 g de NaCl, 0,041 g de Na2SO4 et 12,5 mL de solution d'oligo-métaux46. Toutes les expériences ont été menées en utilisant la même solution d'eaux usées synthétiques avec une concentration de DCO mesurée de 369 ± 21 mg/L, une concentration de NH4+-N mesurée de 23,8 ± 1,3 mg/L et une concentration de PO43−-P mesurée de 6,4 ± 0,6 mg/L. La solution de soutirage était une solution de NaCl à 0,164 g/L dans la plupart des expériences, sauf indication contraire.

Les anodes MNRC ont été acclimatées en mode MFC (pas de chambre de récupération). Une bouteille de 100 ml d'eaux usées synthétiques a été recirculée à un débit de 15 ml/min entre les chambres d'anode et de cathode des MFC et a été renouvelée toutes les 24 h, ce qui a été défini comme un cycle opérationnel. Après que tous les MFC aient montré des performances stables et parallèles, avec une tension maximale reproductible d'environ 600 mV (1000 Ω) pendant plus de 10 cycles, ces réacteurs MFC ont été transformés en configuration MNRC. Les MNRC ont fonctionné avec 100 ml d'eaux usées synthétiques comme électrolyte et 50 ml de solution de NaCl 0,164 g/L comme solution de récupération sous le même débit de 15 ml/min avec électrolyte, entraîné par une pompe péristaltique (BT100-1 L, Lange, Chine). La résistance externe du MNRC a été progressivement réduite de 1000 Ω à 5 Ω pour atteindre le courant de crête, chaque résistance étant utilisée pendant trois cycles complets47.

Lorsque ces réacteurs du MNRC ont pu produire du courant de façon régulière, une expérience préliminaire a été menée pour optimiser les débits. Les MNRC fonctionnaient à des débits de 5, 15 et 25 mL/min et atteignaient la production de courant la plus élevée à 15 mL/min (Informations complémentaires, Fig. S3). Sur la base de ce résultat, les expériences ultérieures ont toutes utilisé le débit optimal de 15 ml/min. Pour étudier le bilan massique de NH4+-N et PO43--P, un contrôle abiotique (utilisant le réacteur MNRC sans inoculation d'anode pour fonctionner pendant 24 h) et un contrôle en circuit ouvert (utilisant le MNRC de travail pour fonctionner en circuit ouvert pendant 24 h) ont été menés avec un débit de 15 mL/min.

Comme le NaCl contenu dans la solution de récupération a été utilisé pour faciliter la conduction interne du courant, l'influence des concentrations initiales de NaCl sur les performances du MNRC a également été étudiée. La chambre de récupération a été alimentée avec des solutions de NaCl à 0, 164 et 328 mg/L, respectivement, pour optimiser la concentration de la solution de récupération. La concentration optimale de la solution de NaCl de 164 mg/L a été utilisée pour le reste des expériences.

Pour étudier les performances de récupération et le degré de concentration de l'ammonium et du phosphate, des tests de concentration ont été effectués dans lesquels la solution de récupération circulait mais n'était pas remplacée pendant plusieurs cycles de fonctionnement. Le pH ainsi que les concentrations de DCO, NH4+-N et PO43−-P dans les eaux usées synthétiques et la solution de récupération ont été mesurés à la fin de chaque cycle opérationnel (24 h). Le test de concentration a été achevé après 120 h, lorsque la concentration d'ammonium ou de phosphate dans la solution de récupération s'est approchée du niveau maximal. Les tests de concentration ont été répétés et toutes les expériences ont été menées dans des réacteurs en double à température ambiante (~ 25 ° C).

Un système d'acquisition de données (2700, Keithley Instrument, OH, USA) a été utilisé pour surveiller la tension de sortie (U) des MFC et des MNRC toutes les 20 minutes pendant toute la période de fonctionnement. Selon la loi d'Ohm, le courant MNRC (I) (mA) a été calculé comme I = U/R, dans lequel R était la résistance externe (Ω).

Les concentrations de COD, NH4+-N et PO43−-P ont été déterminées par des méthodes standards48. Les concentrations de SO42− et de Cl− ont été mesurées par chromatographie ionique (ICS-1100, DIONEX, USA). La concentration de Na + a été mesurée à l'aide de la spectrométrie d'émission atomique à plasma à couplage inductif (ICP-AES, IRIS Intrepid II XSP, Thermo, USA). Le pH a été contrôlé par un pH-mètre (Inlab 731, Mettler Toledo, USA).

La demande de charge théorique pour la migration d'un certain ion a été définie comme la charge électrique qui était théoriquement nécessaire pour que ces ions migrent des chambres d'électrodes vers la chambre de récupération. La demande de charge théorique totale était la somme des demandes de charge théoriques pour tous les types d'ions. La demande de charge réelle totale était le total des charges passées à travers le circuit externe du MNRC au cours d'un cycle opérationnel, qui a été calculé comme , dans lequel I était le courant de sortie. Le rapport entre la demande de charge théorique totale et la demande de charge réelle totale a été défini comme l'efficacité du transfert de charge. Le rapport de la demande de charge théorique de chaque ion a été défini comme le rapport de demande de charge du MNRC, calculé par :

dans laquelle Δ concentration était l'incrément de concentration d'un certain type d'ion dans la solution de récupération ; F est la constante de Faraday, 96485 C/mol. Dans le cas de PO43−-P, la charge électrique moyenne des ions était supérieure à 1 et inférieure à 2, puisque les principales formes ioniques de phosphate étaient H2PO4− (>80 %) et HPO42− (<20 %) dans les solutions de cette étude. Ainsi, 1,2 a été supposé comme la charge électrique moyenne des ions PO43−-P pour le calcul et l'estimation, bien que cela puisse introduire quelques erreurs.

Comment citer cet article : Chen, X. et al. Nouvelle cellule de récupération d'éléments nutritifs microbiens autonome avec purification simultanée des eaux usées. Sci. Rep. 5, 15744; doi : 10.1038/srep15744 (2015).

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Cette recherche a été soutenue par le programme clé de la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (n° 51238004) et le Fonds de recherche Tsinghua Fudaoyuan.

State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing, 100084, République populaire de Chine

Xi Chen, Dongya Sun, Xiaoyuan Zhang, Peng Liang et Xia Huang

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XC et DS ont réalisé les expériences. XC a analysé les données et rédigé l'article. XH, XZ et PL ont dirigé la conception de l'expérience, l'analyse des données et la rédaction des articles. Tous les auteurs ont examiné et approuvé le manuscrit.

Les auteurs déclarent une absence d'intérêts financiers en compétition.

Ce travail est sous licence internationale Creative Commons Attribution 4.0. Les images ou tout autre matériel tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans la ligne de crédit ; si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons, les utilisateurs devront obtenir l'autorisation du titulaire de la licence pour reproduire le matériel. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

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Chen, X., Sun, D., Zhang, X. et al. Nouvelle cellule de récupération d'éléments nutritifs microbiens autonome avec purification simultanée des eaux usées. Sci Rep 5, 15744 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15744

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Reçu : 09 juillet 2015

Accepté : 30 septembre 2015

Publié: 27 octobre 2015

DOI : https://doi.org/10.1038/srep15744

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