Comparaison de la dynamique des fluides computationnelle des absorbants liquides courants pour la séparation du polluant acide SO2 à l'intérieur d'un contacteur à membrane

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 1300 (2023) Citer cet article

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Ces dernières années, l'émission de polluants acides nocifs dans l'atmosphère a suscité l'inquiétude des scientifiques. Le dioxyde de soufre (SO2) est un gaz à effet de serre nocif, dont la libération anormale dans l'atmosphère peut avoir des effets considérables sur l'environnement et la santé, comme les pluies acides et les problèmes respiratoires. Par conséquent, trouver des techniques prometteuses pour réduire l'émission de ce gaz à effet de serre peut être d'une grande urgence pour la protection de l'environnement. Cet article vise à évaluer le potentiel de trois nouveaux absorbants (eau de mer (H2O), diméthylaniline (DMA) et hydroxyde de sodium (NaOH) pour séparer le polluant acide SO2 du flux gazeux SO2/air à l'intérieur du contacteur à membrane à fibres creuses (HFMC). Pour atteindre cet objectif, une simulation basée sur CFD a été développée pour prédire les résultats. De plus, un modèle mathématique a été appliqué pour évaluer théoriquement les équations de transport dans différents compartiments du contacteur. La comparaison des résultats a impliqué que l'eau de mer est l'absorbant liquide le plus efficace pour séparation du SO2. Après l'eau de mer, NaOH et DMA sont placés au deuxième et au troisième rang (99,36 % de séparation avec de l'eau de mer> 62% de séparation avec NaOH> 55% de séparation avec DMA). En outre, l'influence des paramètres opérationnels (c'est-à-dire les débits de gaz et de liquide) ainsi que des paramètres de membrane / module (c'est-à-dire la longueur du module de membrane, le nombre de fibres creuses et la porosité) sur le pourcentage de séparation du SO2 est étudiée comme un autre point fort de cet article.

Ces dernières années, la combustion de combustibles fossiles est connue comme l'une des principales causes d'émission de gaz à effet de serre d'origine humaine dans l'atmosphère1,2,3. Le dioxyde de soufre (SO2) est un gaz à effet de serre important, dont la libération dans l'atmosphère peut entraîner divers effets néfastes sur la santé humaine et l'écosystème, notamment des problèmes respiratoires, des crises d'asthme, le smog urbain et les pluies acides4,5. Par l'émission de ce gaz acide dans l'atmosphère, du trioxyde de soufre (SO3) et de l'acide sulfurique (H2SO4) sont générés, qui peuvent être connus comme la source secondaire de polluants. Le dépôt anormal de ces contaminants secondaires provoque l'acidification des sources d'eau et endommage les cultures agricoles6,7. Par conséquent, la séparation de ces polluants nocifs a trouvé une importance primordiale en raison de la législation des réglementations environnementales strictes partout dans le monde8,9.

L'absorption de gaz à base de membrane utilisant un contacteur à membrane à fibres creuses microporeuses (HFMC) est connue comme une alternative fiable pour les processus de séparation courants des gaz à effet de serre tels que la distillation cryogénique, la tour à lit fixe, la tour de pulvérisation et l'adsorption10,11,12,13,14. Les HFMC ont récemment suscité un grand intérêt en tant que dispositif de transfert de masse en raison de leurs avantages disparates tels que les zones interfaciales constantes, la flexibilité de fonctionnement et la simplicité de mise à l'échelle et de réglage indépendant des flux gaz/liquide15,16,17,18. Le rôle important des matériaux membranaires dans la séparation des polluants acides est incontestable. Ces dernières années, le polypropylène (PP), le fluorure de polyvinylidène (PVDF), le polyéther sulfone (PSf) et le polytétrafluoroéthylène (PTFE) sont parmi les matériaux les plus couramment utilisés pour fabriquer des membranes hydrophobes13,19,20,21,22,23. La véritable sélection de l'absorbant chimique est une responsabilité importante des chercheurs et des scientifiques pour améliorer l'efficacité de la séparation des gaz à effet de serre. L'existence de certains avantages tels que le respect de l'environnement, une sélectivité appropriée, une excellente efficacité et un coût raisonnable peut accroître la popularité d'un absorbant liquide à utiliser dans les procédés d'absorption de gaz à base de membranes14,24.

La CFD est une nouvelle branche de la science, qui possède une grande capacité à prédire les phénomènes d'écoulement de fluide sur la base des lois de conservation25,26,27. En raison de l'avantage incontestable de l'approche CFD pour différentes industries de transformation, son avancement rapide et ses vastes utilisations ont eu lieu au cours des dernières décennies28,29. Le développement continu des outils CFD et sa capacité croissante à prédire les résultats à moindre coût ont considérablement accru la popularité de cette approche parmi les chercheurs de différents domaines scientifiques30,31,32,33,34. Dans le cas du processus d'absorption de gaz à base de membrane, l'application de la technique CFD pour analyser les principales équations de transport à travers des côtés disparates de HFMC a été une alternative prometteuse pour réduire le coût des investigations expérimentales35,36,37.

Dans une étude intéressante, Ariono et al. utilisé un contacteur à membrane PP pour la séparation du SO2 des gaz de combustion. Sur la base de leurs résultats de simulation, la solution aqueuse de Na2SO3 a été présentée comme un absorbant liquide prometteur et pourrait améliorer de 1,8 fois le flux d'absorption du gaz acide SO2 par rapport à l'eau38. Dans une autre enquête, Kong et al. ont analysé numériquement les performances de transfert de masse d'un HFMC céramique pour la séparation du SO2 post-combustion des gaz de combustion à l'aide d'un absorbant alcalin NaOH. Ils ont conclu qu'à vitesse de gaz constante (500 mm.s-1) et à concentration de SO2 (0,041 mol.m-3), la concentration de NaOH augmentait de 0,2 à 1,5 mol. L−1 a significativement amélioré le flux de SO2 de 0,1 à environ 0,55 mol.m−2 h−139.

Cet article vise à développer une simulation numérique basée sur les techniques CFD et éléments finis (FE) pour prédire le pourcentage de séparation du gaz à effet de serre SO2 d'un flux gazeux contenant du SO2 et de l'air à l'intérieur du HFMC. Comme nouveauté, trois absorbants liquides (diméthylaniline (DMA), hydroxyde de sodium (NaOH) et eau de mer (H2O)) sont comparés les uns aux autres et le plus efficace est introduit. En fin de compte, l'étude de l'effet d'importants paramètres opérationnels et de membrane/module sur la séparation du SO2 est étudiée comme un autre point fort de ce document de recherche.

La structure moléculaire boule et bâton des absorbants liquides employés (DMA, NaOH et H2O) est présentée à la Fig. 1.

Structure moléculaire boule et bâton des absorbants liquides employés40,41,42.

L'absorption chimique du contaminant acide SO2 dans l'absorbant H2O se fait par une réaction d'hydrolyse, présentée par les équilibres 1 à 47.

L'eau de mer peut être considérée comme un système complexe, qui comprend des composants chimiques dissous disparates comme Na+, Mg2+, Ca2+, K+, SO42− et HCO3− et Br−. Ces composants contiennent plus de 95% de sel dissous dans l'eau de mer. De plus, le NaCl a une valeur significative dans l'eau de mer et occupe près de 85 % de la composante constante8. Le système carbonaté existant dans l'eau de mer peut évidemment être décrit par les équilibres suivants18,43,44 :

Selon les équilibres mentionnés ci-dessus, l'eau de mer possède un grand potentiel d'absorption du polluant acide SO2. La présence d'un système d'équilibre complexe CO2–H2O–HCO3−–CO32− se traduit par une augmentation des performances de transfert de masse du polluant acide SO2 dans l'eau de mer, ce qui favorise positivement son élimination.

Dans le cas de la séparation du SO2 à l'aide d'absorbant liquide DMA, les réactions suivantes ont lieu45 :

De plus, la formation d'un composé supplémentaire se produit au cours de la réaction SO2 − DMA comme suit46 :

Le processus de séparation du polluant acide SO2 dans le NaOH se produit par l'équilibre suivant47 :

HFMC est un nouvel appareil conçu pour effectuer le processus de séparation à l'aide d'une membrane microporeuse hydrophobe48. La membrane employée dans un HFMC gaz-liquide est généralement appliquée comme interface gaz-liquide et offre de meilleures chances d'un contact efficace entre deux phases sans mélange direct49,50. La grande sélectivité du HFMC est due à l'existence d'un gradient entre la solubilité des composants dans la phase liquide. Ainsi, la majorité des HFMC commerciaux appliquent des membranes microporeuses en raison de leurs propriétés de transfert de masse plus élevées51. La figure 2 montre schématiquement l'interface gaz-liquide à l'intérieur d'un HFMC microporeux.

Représentation schématique de l'interface gaz-liquide à l'intérieur d'un HFMC microporeux.

À travers chaque HFMC, le processus de transfert de masse gaz-liquide se déroule via le mécanisme de diffusion de la solution à l'intérieur des micropores d'une membrane hydrophobe. La figure 3 présente schématiquement l'illustration bidimensionnelle (2D) du transfert de masse de SO2 à l'intérieur de différents domaines (coquille, membrane et tube) de HFMC.

Représentation 2D du transfert de masse de SO2 dans différents domaines du contacteur.

Comme on peut le voir sur la Fig. 3, le mélange gazeux comprenant les flux d'air SO2 du côté coque se forme de haut en bas (de z = L à z = 0) et les absorbants liquides H2O, DMA et NaOH se déplacent du côté tube de bas en haut (de z = 0 à z = L), à contre-courant. Les hypothèses utilisées pour mettre en œuvre la modélisation mathématique et la simulation 2D sont présentées dans le tableau 1.

COMSOL Multiphysics est un logiciel attrayant basé sur CFD avec une capacité brillante pour résoudre des équations aux dérivées partielles avec différentes limites rigides/non rigides et conditions initiales. Dans cet article, les EDP de masse et de quantité de mouvement sont résolues à l'aide de ce logiciel robuste basé sur l'approche CFD. Pour résoudre les EDP de masse et de quantité de mouvement, la version 6 de COMSOL Multiphysics a été installée sur une plate-forme 64 bits avec un processeur Intel(R) core (TM) i7-10510U et une RAM de 16 gigaoctets. Le temps nécessaire pour résoudre les EDP et présenter les résultats était d'environ 20 s. De plus, dans le but de gérer l'erreur de bilan matière lors de la résolution des EDP masse/impulsion, le solveur numérique PARDISO a été utilisé en raison de ses brillants avantages tels que d'excellentes performances de mémoire et sa robustesse58,59. Les principales EDP de masse et de quantité de mouvement dans les côtés du tube, de la membrane et de la coque sont présentées dans le tableau 2.

Dans le tableau 2, \({D}_{{SO}_{2}, s}\),\({D}_{{SO}_{2},mem}\) sont définis comme le coefficient de diffusion du gaz à effet de serre SO2 dans la coque et la membrane. De plus, \({D}_{i,t}\) est le coefficient de diffusion de i (SO2, H2O, NaOH et DMA) dans le tube. De plus, Vz,s, \({V}_{z,t},\overline{{ V }_{s}}\),\(\overline{{V }_{t}}\) et C sont décrits comme la vitesse de la coque dans la direction axiale, la vitesse du tube dans la direction axiale, la vitesse moyenne dans la coque, la vitesse moyenne à l'intérieur du tube et la concentration, respectivement. Les conditions aux limites dans chaque domaine principal de HFMC sont présentées dans le tableau 3.

Les paramètres requis de la membrane microporeuse et du module suivant les propriétés physicochimiques importantes des polluants acides SO2 et des absorbants liquides de l'eau de mer, du NaOH et du DMA sont présentés dans le tableau 4.

A notre connaissance, très peu d'articles ont évalué expérimentalement les performances de NaOH, DMA et H2O pour séparer le polluant acide SO2. Par conséquent, la validation de la simulation 2D développée a été effectuée via la comparaison des résultats de la simulation avec les résultats expérimentaux obtenus par Karoor et Sirkar sur la séparation du SO2 à l'aide d'eau pure63. Comme le montre la figure 4, il existe un accord favorable entre les données expérimentales et les résultats prédits obtenus par la simulation 2D, ce qui corrobore la précision et la validation de la modélisation et de la simulation employées dans ce travail.

Validation de la simulation 2D développée avec des résultats expérimentaux. Composition du gaz d'alimentation : 1 % de SO2 dans l'air T = 298 K, Qg = 200 ml min-1. Les données expérimentales étaient conformes à l'étude de Karoor et Sirkar63.

Dans le but d'assurer l'exactitude des résultats du modèle développé, la deuxième validation a été mise en œuvre via la comparaison des résultats de simulation avec les données expérimentales obtenues de Xu et al. pour la séparation du SO2 à l'aide d'une solution de NaOH72. Comme on peut le voir sur la Fig. 5, un excellent accord est à nouveau démontré entre les données expérimentales et les résultats prédits avec l'écart relatif absolu (ARD) d'environ 4%, ce qui corrobore certainement la validation du modèle développé.

Validation de la simulation 2D développée avec des résultats expérimentaux. Concentration en entrée de SO2 : 1000 ppm, T = 298 K, Ql = 25 ml min-1. Les données expérimentales étaient selon l'étude Xu et al.72.

Les figures 6a, 6b et 6c montrent le profil de concentration axiale du gaz à effet de serre SO2 dans les côtés enveloppe et membrane du contacteur, respectivement. Le mélange gazeux SO2/air pénètre du côté calandre du HFMC à partir de z = L, où la concentration de SO2 est maximale. D'autre part, les absorbants liquides employés (NaOH, H2O et DMA) entrent dans le compartiment du tube du contacteur à partir de z = 0. À cet endroit, la concentration d'absorbants liquides est à la valeur la plus élevée et la concentration de SO2 est considérée comme nulle. Lorsque le mélange gazeux s'écoule à l'intérieur de la coque, la présence d'une différence de concentration provoque le mouvement du SO2 de la coque vers la membrane poreuse. La diffusion des molécules de SO2 vers les micropores de la membrane facilite leur contact et par conséquent leur élimination par circulation d'absorbants côté tube. Les résultats montrent que la concentration sans dimension de SO2 du côté de la coque diminue de 1 à 0,45, 0,0064 et 0,38 en utilisant respectivement le DMA, l'eau de mer et le NaOH. Cette découverte prouve le pourcentage de séparation du SO2 de 55, 99,36 et 62 % en utilisant du DMA, de l'eau de mer et du NaOH comme absorbants liquides. L'efficacité élevée de séparation du SO2 de l'eau de mer peut être due à la présence d'un système d'équilibre complexe CO2–H2O–HCO3−–CO32−, qui améliore considérablement son coefficient de transfert de masse par rapport à d'autres absorbants liquides8.

Gradient de concentration axiale de gaz à effet de serre SO2 dans les côtés coque et membrane du contacteur utilisant (a) DMA, (b) H2O et (c) absorbants liquides NaOH.

La figure 7 illustre l'impact du débit de gaz sur le rendement de séparation du SO2. Comme présenté, l'augmentation du débit de mélange gazeux diminue considérablement le temps de séjour dans le module. En conséquence, la diminution du temps de séjour détruit le contact approprié du SO2 avec les absorbants liquides, ce qui entraîne une diminution de l'efficacité de séparation. En regardant la figure, on s'aperçoit qu'une augmentation du débit de gaz de 0,25 à 0,3 L/min diminue le pourcentage de séparation du SO2 de 100 à 77 % en utilisant de l'eau de mer, de 91 à 33 % en utilisant du NaOH et de 72 à 29 % en utilisant du DMA. Le tableau 5 répertorie le pourcentage de séparation du SO2 du mélange gazeux à l'aide d'absorbants liquides d'eau de mer, de NaOH et de DMA à différents débits de gaz.

Effet du débit de gaz sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2.

De plus, l'influence du débit des absorbants liquides sur le pourcentage de séparation du SO2 est illustrée à la Fig. 8. Par un écoulement plus rapide des absorbants à travers le segment de tube, la concentration de gaz à la surface externe de la fibre creuse sur toute la longueur du HFMC diminue de manière significative, ce qui se traduit par un coefficient de transfert de masse plus élevé, un gradient de concentration supérieur à l'interface coque-membrane et, par conséquent, une meilleure performance de séparation du SO2. Sur la base de la figure, l'augmentation du débit des absorbants liquides de 0,25 à 0,3 L/min améliore le pourcentage de séparation du SO2 de 95 à 100 % en utilisant de l'eau de mer, de 53,5 à environ 67,5 % en utilisant du NaOH et de 50 à 60 % en utilisant du DMA.

Effet du débit des absorbants liquides sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2.

Les performances de séparation du polluant à effet de serre SO2 du flux gazeux SO2/air en appliquant des absorbants d'eau de mer, de NaOH et de DMA à différents débits de gaz sont présentées dans le tableau 6.

La figure 9 présente une démonstration schématique pour évaluer le rôle de la longueur du module sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2. Comme illustré, l'augmentation de la longueur du module possède un impact positif sur l'amélioration du temps de séjour absorbant le gaz et de la zone de contact entre deux phases, ce qui améliore le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2. On observe que l'augmentation de la longueur du module de 0,05 à 0,3 m améliore le pourcentage de séparation du SO2 de 83 à 100 % avec l'eau de mer, de 32,5 à environ 72 % avec le NaOH et de 25 à 66 % avec le DMA.

Effet de la longueur du module sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2.

Le pourcentage de séparation du SO2 du flux gazeux dans différentes longueurs de module est présenté dans le tableau 7.

La porosité membranaire est un paramètre lié à la membrane, dont l'augmentation peut avoir une influence encourageante sur les performances de séparation de divers gaz à effet de serre. Comme le montre la figure 10, l'augmentation de la porosité de la membrane en polypropylène de 0,1 à 0,5 entraîne une amélioration substantielle de l'efficacité d'élimination des gaz à effet de serre SO2 de 97 à 100 % en utilisant de l'eau de mer, de 35 à environ 66 % en utilisant NaOH et de 23 à 60 % en utilisant DMA. Cette augmentation substantielle peut être justifiée en raison de cette réalité que l'augmentation de la porosité de la membrane entraîne l'amélioration de la diffusivité du SO2 dans les micropores de la fibre et également la détérioration de la résistance au transfert de masse à l'intérieur du HFMC. Le tableau 8 vise à présenter une analyse des données sur le rôle de la porosité sur l'augmentation du pourcentage de séparation du SO2 en utilisant des absorbants chimiques employés dans le HFMC.

Effet de la porosité de la membrane sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2.

La figure 11 présente schématiquement l'effet du nombre de fibres creuses sur la séparation du SO2 polluant à effet de serre. Comme on pouvait s'y attendre, l'augmentation du nombre de fibres microporeuses améliore sensiblement l'interface de transfert de masse absorbant les gaz et également leur surface de contact associée. L'augmentation de l'interface de transfert de masse gaz-liquide et de leur surface de contact augmente considérablement le coefficient de transfert de masse du SO2 et donc son pourcentage de séparation. Il est démontré que l'augmentation du nombre de fibres de 20 à 160 améliore le pourcentage de séparation du SO2 de 13 à 100 % en utilisant l'eau de mer, de 4 à environ 96 % en utilisant NaOH et de 2 à 92 % en utilisant le DMA.

Effet du nombre de fibres creuses sur le rendement de séparation du gaz à effet de serre SO2.

Le tableau 9 présente de manière exhaustive l'efficacité de séparation du contaminant à effet de serre SO2 dans un nombre différent de fibres creuses.

Au cours des dernières décennies, l'application industrielle des HFMC pour atténuer la libération extraordinaire de divers gaz à effet de serre comme le SO2 dans l'atmosphère a fait l'objet d'une grande attention. Dans cet article, les performances d'élimination du contaminant SO2 à effet de serre sous forme de mélange SO2/air à l'aide de trois nouveaux absorbants liquides (eau de mer (H2O), DMA et NaOH) ont été évaluées à l'intérieur du HFMC. Pour atteindre cet objectif, une simulation complète basée sur CFD a été développée pour prédire les résultats. Un modèle mathématique basé sur FE a également été appliqué pour résoudre les PDE de transport dans les principaux sous-domaines du contacteur. Les résultats ont confirmé que l'eau de mer peut être recommandée comme l'absorbant liquide le plus efficace pour éliminer le SO2 avec une efficacité d'élimination d'environ 99,36 %. Après l'eau de mer, NaOH et DMA ont été placés au deuxième et troisième rang avec un pourcentage de séparation du SO2 de 62 et 55 %, respectivement (eau de mer (H2O) > NaOH > DMA). L'évaluation des résultats de la simulation a prouvé l'impact détériorant du débit de gaz sur le rendement de séparation du SO2 (en raison de la diminution du temps de séjour du mélange gazeux dans le HFMC). Mais, l'augmentation d'autres paramètres tels que le débit de l'absorbant, la longueur du module de membrane, le nombre de fibres creuses et la porosité possède une influence encourageante sur les performances de séparation du polluant acide SO2 en raison de la diminution de la concentration du mélange gazeux à la surface externe des fibres creuses, de l'augmentation de la zone de contact gaz-absorbant, de l'augmentation de la diffusivité du SO2 et de l'amélioration du temps de séjour gaz-liquide à l'intérieur du contacteur, respectivement.

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié.

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Le travail soumis pour publication n'a reçu de soutien financier de personne. Aucun chercheur autre que l'auteur n'y a participé.

École d'informatique et d'ingénierie, Université technologique de Xi'an, Xi'an, 710021, République populaire de Chine

Yan Cao

Département de génie pétrolier et chimique, Direction des sciences et de la recherche, Université islamique d'Azad, Téhéran, Iran

Ali Taghvaie Nakhjiri

Institut de recherche et de développement, Université Duy Tan, Da Nang, 550000, Vietnam

Mahdi Ghadiri

Faculté d'environnement et de génie chimique, Université Duy Tan, Da Nang, 550000, Vietnam

Mahdi Ghadiri

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YC : Modélisation, analyse formelle, rédaction du projet original ; ATN : Rédaction du projet original, validation, ressources, logiciels, révision et édition, conservation des données ; MG : Méthodologie, conceptualisation, ressources, révision et édition, supervision, administration de projet.

Correspondance à Ali Taghvaie Nakhjiri.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Cao, Y., Taghvaie Nakhjiri, A. & Ghadiri, M. Comparaison de la dynamique des fluides computationnelle des absorbants liquides courants pour la séparation du polluant acide SO2 à l'intérieur d'un contacteur à membrane. Sci Rep 13, 1300 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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Reçu : 27 août 2022

Accepté : 20 janvier 2023

Publié: 24 janvier 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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